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Thèse soutenue

Catalyseurs à base d'or supporté sur oxydes métalliques pour la réduction des oxydes d'azote par le propène en excès d'oxygène

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Auteur / Autrice : Le To Nga Nguyen
Direction : Catherine Louis
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2007
Etablissement(s) : Paris 6

Résumé

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Des catalyseurs à base d’or supporté sur TiO2, γ-Al2O3, CeO2 et CeO2-ZrO2 ont été préparés par les méthodes de dépôt-précipitation à l’urée et d’imprégnation à humidité naissante suivi d’un lavage à l’ammoniaque. Leurs performances ont été évaluées dans la réaction de réduction catalytique de NO par le propène, en présence d’un excès d’oxygène. Les caractérisations réalisées par spectroscopies XANES, EXAFS et XPS ont montré qu'après calcination à 500°C, l’or est réduit à l’état de nanoparticules métalliques (2-3 nm) pour les catalyseurs Au/TiO2 et Au/Al2O3 et qu’il est stabilisé sous forme Au3+ pour Au/CeO2 et majoritairement Aux+ (x = 1, 3) pour Au/CeO2-ZrO2. L’activité et la sélectivité en réduction de NO dépendent de la nature du support et de l’état d’oxydation de l’or. En effet, les échantillons Au/CeO2 et Au/CeO2-ZrO2 contenant de l’or cationique après calcination et de l’or métallique après réduction, présentent une fenêtre d’activité à basse température (200-250°C, conversion maximale de NO de 25-30%) alors que les catalyseurs Au/Al2O3 et Au/TiO2, contenant de l’or métallique quel que soit le traitement d’activation, sont actifs à plus haute température (350-450°C, conversion maximale de NO de 25%). La sélectivité en N2 est supérieure pour les échantillons contenant de l’or métallique (70-100%), quel que soit le support, par rapport à ceux contenant de l’or cationique (30-60%). Les domaines de température d’activité en réduction de NO sont liés, d’une part aux capacités des catalyseurs à activer le propène tout en limitant sa combustion en CO2, et d’autre part à leur activité en oxydation de NO en NO2.