Modélisation DFT des composants élémentaires de cellules photovoltaïques hybrides

par Frédéric Labat

Thèse de doctorat en Chimie informatique et théorique

Sous la direction de Carlo Adamo.

Soutenue en 2007

à Paris 6 .

mots clés

• Cellules photovoltaïques hybrides [DSSC]
• DFT dépendant du temps [TDDFT]
• TiO2
• Théorie de la fonctionnelle de la densité [DFT]
• Fonctionnelles hybrides
• N3

Résumé

L'objectif de ce travail consistait à caractériser l'interface entre semi-conducteur et colorant, siège d'un transfert électronique responsable de la conversion de la lumière en électricité dans les cellules photovoltaïques de dernière génération. Deux systèmes dont les propriétés diffèrent nettement d'un point de vue expérimental ont été envisagés~: N3/TiO2 et éosine-Y/ZnO. La caractérisation a été effectuée de façon progressive en étudiant chacun des éléments pris séparément puis, dans un deuxième temps, les systèmes en interaction ont été pris en compte. Les spectres UV-Visibles de divers colorants, sous différents états de protonation et de chimies variées, ont tout d'abord été simulés à l'aide d'une approche Théorie de la Fonctionnelle de la Densité Dépendant du Temps (TDDFT) et d'une fonctionnelle hybride PBE0. Outre l'excellent accord avec les données expérimentales, cette étude nous a permis de proposer un nouveau complexe de coordination à base de sélénium dont les propriétés pour ce genre d'applications sont légèrement meilleures que celles du complexe le plus efficace à l'heure actuelle. Les systèmes solides ont été décrits à l'aide d'une approche périodique basée sur des fonctions locales en Théorie de la Fonctionnelle de la Densité (DFT) hybride. L'influence de divers paramètres calculatoires a été dégagée. Ce travail préliminaire a permis d'envisager l'interface entre semi-conducteur et colorant suivant une approche supercellule avec un seul point k (Gamma) et les propriétés structurales et électroniques des systèmes optimisés, ainsi que la faisabilité du transfert électronique à l'interface ont été étudiées. Nos résultats nous ont permis de proposer une hypothèse visant à expliquer les différences de rendement de conversion entre les systèmes N3/TiO2 et éosine-Y/ZnO.

Titre traduit

Modeling elementary components of dye-sensitized solar cells using DFT

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