Caractérisation des capacités de micromélange des échangeurs/réacteurs multifonctionnels par sonde chimique : application au HEV

• Auteur / Autrice : Hakim Mohand Kaci
• Direction : Hassan Peerhossaini
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences de l'ingénieur. Thermique
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Nantes
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale mécanique, thermique et génie civil (Nantes)
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : École polytechnique de l'Université de Nantes

Mots clés

Mots clés contrôlés

Réacteurs chimiques

Mélanges (chimie)

Turbulence

Résumé

Le déroulement de la réaction chimique dans un réacteur industriel en régime turbulent dépend de la mise en contact des réactifs à l’échelle moléculaire. De nombreux travaux (Bourne (2003), Baldyga et al. (1995e)) ont montré que le mécanisme limitant le transfert de matière pour des réactions rapides est le mélange à l’échelle des tourbillons de Kolmogorov, correspondant au processus de micromélange. Ce travail a pour objectif de démontrer l’intérêt d’utiliser la sonde chimique pour caractériser le micromélange dans une géométrie d’échangeur multifonctionnel. La problématique se situe à deux niveaux : - l’adaptation de la méthode à des réacteurs continus, dans la mesure où elle a été testée et éprouvée essentiellement dans des réacteurs batch, dans le prolongement de travaux menés au CEA/GRETh (Ferrouillat (2004)), - estimation de la pertinence et de la validité des résultats par rapport aux informations sur les propriétés de mélange fournies par d'autres méthodes (mesures expérimentales et simulations numériques). La mesure du micromélange est effectuée par une injection locale et en défaut d’un réactif qui réagit avec son milieu environnant. Le taux de conversion des réactifs mis en jeu permet de qualifier le micromélange au niveau local par un taux de ségrégation mesurable. Celui-ci dépend bien entendu des concentrations de réactifs mis en jeu, et ne peut caractériser le micromélange de manière absolue. Les modèles de micromélange donnent la possibilité de lier ce taux de ségrégation au temps caractéristique du micromélange, qui donne en théorie une information objective sur les capacités de mélange dans le réacteur. La démarche a été mise en œuvre dans un échangeur/réacteur de type HEV qui a été étudié par Mokrani (1997) et Lemenand (2002). Le système de réaction chimique utilisé est la réaction parallèle-concurrente iodure/iodate mise en œuvre par Fournier (1994). Notre étude met en oeuvre trois étapes essentielles : - la conception et la réalisation de la plate-forme de test pour la sonde chimique, et notamment du système d’injection dont la précision est déterminante pour mener à bien la méthode, - la mise au point d’un protocole de mesure, par l’étude systématique de l’effet du débit d’injection et des concentrations en réactifs, - la mise à l’épreuve des mesures par recoupement avec des approches classiques que sont la mesure LDA et la simulation numérique, pour des nombres de Reynolds compris entre 7500 et 15000. Ce travail a permis d’établir que la sonde chimique révèle véritablement le rôle des petites échelles de turbulence dans le mélange alors que celles-ci ne sont pas directement accessibles à la mesure. Nous avons également montré que la précision de la méthode est d’autant meilleure que l’intensité de turbulence est élevée.

The course of fast and instantaneous chemical reactions in industrial reactors can strongly be affected by the manner in which the reagents are arranged in molecular level. These effects are observed in reactive mixing of gases and liquids in both turbulent and laminar flows. Many works (Bourne (2003) ; Baldyga et al. (1995e)) showed that the mixing due to the small energetic vortices acting near the Kolmogorov scale is the limiting mechanism of the mass transfer. This is commonly called the micromixing step. In this work we show the interest in using a chemical probe to characterize the micromixing in reactors. We are interested in two particular points: - adaptation of the method to continuous flows. This method was largely and generally tested and used in batch reactors, but rarely used in continuous reactors. The present work is a continuation of a previous work carried in CEA/GRETh and LTN (Ferrouillat (2004)), - study of the relevance and validity of the chemical probe results with the information on mixing properties achieved by others methods. Mcromixing measurement is performed by a local injection. The limiting reagent, which is injected in default to an excess of reacting reagents, reacts with its surrounding medium and is therefore totally consumed at the end of the reaction. The conversion rate of the reagents gives an indication the segregation at the local level in the mixing. The selectivity of the chemical reactions can determine the quality of the mixture at the local level by a so-called "segregation index". This parameter, defined by the distribution of the products reactions, is a function of the operating conditions. Because of its dependence on the experimental conditions, it can not characterize the micromixing in an absolute way. In order to obtain quantitative information from the measurements, it is necessary to use a micromixing model which permits to link the segregation index to the micromixing characteristic parameters (micromixing time and dissipation rate).