Conception, réalisation et évaluation de réacteurs micro-structurés gaz-liquide pour des procédés chimiques à fortes contraintes

• Auteur / Autrice : Arnaud Leclerc
• Direction : Daniel Schweich, Claude de Bellefon
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences. Génie des procédés
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Lyon 1
• Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale de Chimie (Lyon ; 1995-....)
• Jury : Examinateurs / Examinatrices : Daniel Schweich, Claude de Bellefon

Mots clés

Mots clés contrôlés

Oxydation

Cyclohexane

Modèles mathématiques

Mécanique des fluides

Capillarité

Interfaces gaz-liquide

Réacteurs chimiques

Résumé

La technologie silicium permet aujourd'hui de concevoir de réacteurs micro-structurés dans lesquels les transferts de matière et de chaleur sont améliorés en raison du grand rapport surface sur volume caractéristique des petites échelles. Malgré le nombre croissant de recherches dans ce domaine, assez peu de dispositifs sont aujourd'hui disponibles pour l'étude de réactions gaz-liquide, à haute pression et à haute température. En s'aidant notamment de la Mécanique des Fluides Numérique, différents types de micro-contacteurs gaz-liquide (à film et à phases dispersées) ont donc été conçus et réalisés. Les plus aboutis en terme d'hydrodynamique (contacteurs à écoulement de Taylor) ont été caractérisés à l'aide de réactions supports exigeantes : une hydrogénation catalytique asymétrique (30°C, 1-5bar) ainsi qu'une oxydation partielle d'hydrocarbure en phase liquide (200°C, 25bar). La mise en œuvre de cette dernière avec une alimentation gaz riche en oxygène a permis d'augmenter significativement la productivité du réacteur, et ce dans des conditions de sécurité totale grâce à l'emploi de canaux réactionnels de petites dimensions

Current silicon micro-machining techniques make now possible the manufacturing of micro-structured reactors with inner dimensions as low as a few micrometers. A major consequence of their high surface-to-volume ratio is a significant increase of heat and mass transfers which make them appropriate for the investigation of demanding reactions. In spite of the increasing amount of research in this field, very few devices can be used at both high pressure and temperature for the study of gas-liquid reactions. Therefore, several film and dispersed phase contactors have been designed and manufactured, notably with the help of Computational Fluid Dynamics. Taylor flow based contactors, considered as the more convenient in terms of hydrodynamics, were caracterized using an asymetric hydrogenation (30°C, 1-5bar) as well as a partial liquid phase oxidation (200°C, 25bar). Thanks to the intrinsic safety of micro-channels, the latter was also conducted with an enriched oxygen gas feed, thus leading to a significant improvement of the reactor’s productivity