Matériaux carbonés sp2/sp3 intercalés sous pression : le cas du graphite et des clathrates

Intercalated sp2/sp3 carbon based materials under : the case of graphite and clathrates

• Auteur / Autrice : Nicolas Rey
• Direction : Alfonso San Miguel
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2007
• Etablissement(s) : Lyon 1

Mots clés

Mots clés contrôlés

Clathrates

Graphite

Hautes pressions

Spectroscopie Raman

Résumé

L’objectif de ce travail de thèse est d’étudier l’évolution du graphite intercalé avec des atomes alcalins (Li, Rb et Cs) sous haute pression et haute température, procédé susceptible de conduire aux clathrates de carbone, matériaux formés de nano-cages de type sp3 aux propriétés mécaniques proches du diamant et potentiellement supraconducteur à haute température. L’évolution complexe des propriétés structurales et électroniques sous pression des composés CsC8 et RbC8 a été mise en évidence grâce à l’utilisation de sondes locales (spectroscopies d’absoprtion X et Raman) et de sondes à longue distance (diffraction de rayons X et de neutrons). Des nouvelles informations jusqu’à 32 GPa et 16 GPa portant sur le transfert de charge, l’équation d’état, les transitions structurales de CsC8 et RbC8 respectivemement sont apportées. Des calculs ab initio réalisés sur ces clathrates de carbone afin d’étudier leur stabilité ainsi que leurs propriétés sous pression ont permis d’obtenir des indications concernant leur synthèse

In the present work, we have studied the evolution of alkali graphite intercalation compounds (with Li, Rb and Cs) under high pressure and high temperature conditions. This approach could lead to the formation of a cage-like class of materials, the carbon clathrates. Exceptional mechanical properties and elevate superconducting temperature have been predicted in their case. The high-pressure evolution of the structural and electronic properties of CsC8 and RbC8 is discussed. Using both local (X-ray absorption and Raman spectroscopies) and long-range order probes (X-ray and neutron diffraction), new informations up to 32 GPa and 16 GPa on CsC8 and RbC8 respectively are reported concerning charge transfer, equation of state and pressure-induced transitions. Ab initio calculations on carbon clathrates have been also performed to study their stability, their high-pressure properties and to obtain indications concerning their synthesis