Spectroscopie femtoseconde de semiconducteurs : Contribution à l'étude de la relaxation d'énergie et de la cohérence de spin excitonique

Femtosecond spectroscopy of semiconductors : Contribution to energy relaxation and excitonic spin coherence

• Auteur / Autrice : Steeve Cronenberger
• Direction : Pierre Gilliot
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique du solide
• Date : Soutenance en 2006
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Polaritons

Théorie quantique

Spin

Interactions électron-phonon

Mots clés libres

Spectroscopie femtoseconde

Résumé

La cohérence de spin excitonique est étudiée, dans une première partie, dans un échantillon de semi-conducteur massif par la technique du mélange à quatre ondes (FWM). Le couplage fort exciton-photon dans ce système mène à la formation de polaritons, quasi-particules mixtes exciton-photon, dont les propriétés mêlent les propriétés de la lumière et de la matière. Dans le CuCl, semi-conducteur I-VII, le biexciton, état lié de deux excitons, présente une forte énergie de liaison. Nous montrons qu'il est possible de créer et de sonder la cohérence de spin des excitons par une technique de FWM à trois faisceaux. En nous appuyant sur la modélisation des signaux de mélange d'onde nous montrons que la mesure ne souffre pas des forts effets de dispersion du milieu lorsque la cohérence est sondée par l'intermédiaire du biexciton. Nous trouvons que le temps de cohérence de spin égal le temps de relaxation de spin. L'énergie de photon des impulsions excitatrices est également choisie pour que les termes de corrélation exciton-exciton (amplitude de transition du biexciton) dominent les non-linéarités responsables des signaux de mélange d'onde. Nous mettons alors en évidence la génération de battements quantiques de polaritons induits par la formation du biexciton. Ces battements se révèlent être caractéristiques d'un système fortement corrélé. Dans une deuxième partie, nous nous attachons à l'étude de la relaxation d'énergie des paires électron-trou par émission de phonons optiques longitudinaux dans une structure contenant des boîtes quantiques de CdZnTe. La dynamique des répliques phonons d'une distribution de paire électron-trou photocréée est étudiée par des expériences pompe-sonde à deux couleurs et par photoluminescence résolue en temps (PL-RT). La dynamique aux temps longs (2ps<t<30ps) révélée par les deux types de mesures se trouve être fortement liée au décalage de Stokes observé entre l'absorption et l'émission des boîtes quantiques et aux mesures de photoluminescence sous excitation continue. Ces mesures nous permettent d'estimer le temps de relaxation du réseau (~ 5ps) dans la boîte quantique et de lier cette relaxation à la décohérence des excitations électroniques dans les boîtes de semiconducteurs II-VI. L'étude aux temps courts (t<2ps) des spectres de variations de transmission nous permet de déterminer que le temps d'émission d'un phonon est de 130 fs. Celui-ci est inférieur à la période d'oscillation du phonon de 165 fs. Cela signifie que la paire électron-trou perd l'énergie d'un phonon avant même la première oscillation de celui-ci. Nous montrons alors que la dynamique des répliques phonon est dominée par des effets de cinétique quantique visibles sous la forme d'un élargissement des répliques qui dépend du temps.

The exciton spin coherence is studied in bulk copper chloride by means of four-wave mixing (FWM) experiments. In this large band gap semiconductor, the strong exciton-photon coupling leads to the formation of polaritons, which are mixed exciton-photon quasi-particles, i. E. Elementary excitations showing mixed light and matter properties. In this I-VII semiconductor the two-exciton bound state, also called biexciton, has an important binding energy. We take advantage of this to show that it is possible to create and to probe an exciton spin coherence in a three beam FWM experiment. Calculations show that the measured spin coherence, probed through the biexciton formation, is not modified by the strongly dispersive properties of the medium. The photon energy of the pulses has to be chosen such that exciton-exciton correlations (biexciton amplitude transition) dominate the nonlinearities. When comparing FWM signal calculations to measured emission, we evidence polariton quantum beats induced by the biexciton formation. These beats are shown to be observable only in a strongly correlated system. In a second part, we present a study of the electron-hole pair energy relaxation by longitudinal-optical phonon emission in a CdZnTe nanostructure, which contains quantum dots. We study the phonon replicas of a photocreated electron-hole distribution and we measure its dynamics by two-colours pump-probe (PP) and time resolved photoluminescence experiments (TR-PL). The long-time dynamics (2ps<t<30ps) found in the PP and TR-PL experiments is shown to be linked to the Stokes shift between absorption and emission of the quantum dots. These measurements allow us to estimate the quantum dot lattice relaxation time (~ 5ps), which dominates the decoherence processes in II-VI semiconductor quantum dots. The short-time dynamics (t<2ps) in PP spectra allows us in addition to measure the optical phonon emission time (130 fs) which is found to be smaller than the optical phonon oscillation period (165 fs). This means that the electron-hole pair energy relaxes before the first phonon oscillation is finished. In this case, the dynamics of the phonon replica is strongly dominated by quantum kinetic phenomena. We evidence this through a time dependant broadening of the phonon replicas.