Thèse soutenue

Détermination des propriétés viscoélastiques de films multicouches de polyélectrolytes par sonde colloïdale au microscope de force atomique
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Auteur / Autrice : Grégory Francius
Direction : Joseph Hemmerlé
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie physique
Date : Soutenance en 2006
Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Résumé

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De récents travaux ont montré une relation directe entre le comportement cellulaire (adhésion et prolifération) et les propriétés viscoélastiques du substrat sur lequel des cellules vivantes ont été déposées. La technique de dépôt « LBL » permet d’élaborer différents types de films multicouches de polyélectrolytes à épaisseur contrôlée, présentant des applications potentielles importantes dans le domaine biomédical. Le but de mes travaux a été la mise au point de films fonctionnalisés aux propriétés contrôlées en termes de biocompatibilité, de viscoélasticité et de rigidité. La technique de nanoindentation au microscope de force atomique nous a permis de caractériser des films multicouches élaborés à partir de deux polyélectrolytes différents. Les résultats ont montré que les films à croissance exponentielle tels que (PLL/HA)24 et (CHI/HA)24 présentent un module de Young de moins de 10-20 kPa par rapport aux films à croissance linéaire tels que (PSS/PLL)24 et (PSS/PAH)210 pour lesquels il vaut respectivement environ 50 kPa et plus de 500 kPa. Nous avons également mesuré l’effet de la réticulation chimique sur l’élasticité des films (PLL/HA)24. Il en ressort que le module de Young des films (PLL/HA)24 augmente avec la concentration en agent réticulant, jusqu’à une valeur plateau de l’ordre de 400 kPa. Ces résultats ont pu être corrélés à l’adhésion, la viabilité et l’étalement cellulaire de chondrocytes. Nous avons ensuite étudié des films composés de deux strates construites à partir de deux paires de polyélectrolytes différents : une strate épaisse et molle, (PLL/HA)24, et une strate très mince et dure, (PSS/PAH)n. Nos mesures ont montré que la rigidité des films (PLL/HA)24-(PSS/PAH)n-PSS augmente avec le nombre n de bicouches déposées. Elle passe ainsi de quelques kPa pour n = 0 à plus de 700 kPa pour n = 24. Cette étude a été étendue à d’autres systèmes possédant la même strate basale (PLL/HA)24 mais couverte d’une seconde strate différente : (PLL/PGA)6, (PLL/PGAmannose)6, (PLL/PGAlactose)6 et (PSS/PAH)6. Cette étude a révélé une grande variabilité de la rigidité du système en fonction de la nature chimique de la seconde strate. L’utilisation de plusieurs modèles viscoélastiques pour interpréter les courbes de force mesurées sur les films couverts par (PSS/PAH) nous a permis de montrer que ceux-ci peuvent être assimilés à un système mécanique comportant un ressort, deux unités de Kelvin (un ressort et un piston montés en parallèle) et un piston associés en série. Enfin nous avons étudié des films constitués de PLL et d’un mélange de polyanions [HAx/PSS1-x] où x représente la fraction molaire en monomères dans la solution de polyanions. L’étude par ellipsométrie a révélé le passage par un minimum d’épaisseur de ces films pour des fractions molaires respectives en HA et PSS de 0,9 et 0,1. Par ailleurs, l’analyse de ces films par spectroscopie infrarouge a montré que ceux-ci sont fortement dopés en PSS, même pour des concentrations très faibles de ce polyélectrolyte en solution. Ceci peut s’expliquer par une plus grande affinité de la PLL pour le PSS que pour le HA. L’étude des propriétés mécaniques de ces films par nanoindentation a montré une corrélation entre le module d’Young et le dopage réel du film en PSS.