Etude et caractérisations de films minces de PLZT orientés : influence de la composition sur les propriétés ferroélectriques

Elaboration and characterizations of oriented PLZT thin films : influence of the composition on the ferroelectric properties

• Auteur / Autrice : Gérald Leclerc
• Direction : Gilles Poullain
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie des matériaux
• Date : Soutenance en 2006
• Etablissement(s) : Caen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Microscopie en champ proche

Microscopie électronique à balayage et en transmission

Pulvérisation cathodique

Diélectriques

Ferroélectricité

Pérovskites

Couches minces

Résumé

Cette thèse concerne la fabrication de couches minces à très haute constante diélectrique sur substrat Si/Pt et l’étude des corrélations entre leurs propriétés structurales et électriques. Le travail porte sur la famille de composés Pb1-3x/2LaxZryTi1-yO3 (PLZT) dont les caractéristiques diélectriques sont favorables à d’éventuelles applications (condensateurs). Le choix du substrat s’est porté sur Si/SiO2/TiO2/Pt(111). L’optimisation de la procédure de dépôt a constitué une première étape dans le travail de thèse. Les films possèdent une orientation cristallographique <111> privilégiée à condition de déposer au préalable une fine couche d’adaptation de TiO2. L’influence des paramètres de dépôts, de l’épaisseur et de l’orientation des films a été analysée sur les caractéristiques électriques et microstructurales des films. La pulvérisation cathodique multicible autorisant une grande souplesse dans le choix de la composition du PLZT, une étude complète des variations des rapports Zr/Ti et La/Pb a été menée, afin d’atteindre les compositions où les constantes diélectriques sont les plus élevées. Des permittivités de 2100 ainsi que des densités de capacité de 72nF/mm² ont été obtenues pour la composition PLZT 22/28/72. A partir de ces résultats, un diagramme de phase a été partiellement établi. Enfin, des dépôts de PLZT sur des substrats monocristallins LaAlO3/Pt et MgO/Pt montrent que les propriétés du matériau peuvent être fortement modifiées. Suivant la composition, des polarisations de 47µC/cm² ou bien des permittivités de 3300 ont ainsi été mesurées. Ces résultats, comparés aux films sur Si/Pt, sont expliqués par une configuration différente des domaines ferroélectriques.

This thesis deals with the elaboration of <111>-oriented PLZT thin films and with the characterizations of their structural and electrical properties. Materials such as (Pb,La) (Zr,Ti)O3 (PLZT) are also attractive because the modulation of the ferroelectric properties may be achieved by changing the amount of La dopant or by varying the Zr/Ti ratio. Thin films were deposited on Si-based substrate covered with <111> Pt. An ultra thin TiO2 layer is deposited prior to PLZT in order to obtain predominant <111> orientation. In a first step, experimental process was optimized by studying the influence of key deposition parameters, film thickness and orientation on the electrical and microstructural properties of these films. A RF multi-target sputtering technique was used and allowed the study of the whole PLZT phase diagram. The main objective is to reach high dielectric permittivity. Dielectric constant of 2100 and capacitance density of 72nF/mm² were obtained with the composition PLZT 22/28/72. To investigate the role of the substrate, PLZT films were also deposited on monocristalline-based substrates (LaAlO3/Pt and MgO/Pt). Strong modifications of thin film properties were obtained, polarisation of 47µC/cm² and permittivity of 3300 were measured depending of the chosen composition. Compared to Si/Pt substrate, such behaviour may be explained by a different configuration of the ferroelectric domain related to the epitaxial strain.