Thèse soutenue

Effets du soufre sur des catalyseurs de type "piège à NOx" à base de baryum et (ou) d'oxydes réductibles

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Auteur / Autrice : Sanaâ Elbouazzaoui
Direction : Patrice MarécotXavier Courtois
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie organique, minérale et industrielle
Date : Soutenance en 2005
Etablissement(s) : Poitiers
Ecole(s) doctorale(s) : École doctorale Ingénierie chimique, biologique et géologique (Poitiers ; 2000-2008)
Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Poitiers. UFR des sciences fondamentales et appliquées

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Afin de réduire les émissions de dioxyde de carbone, gaz à effet de serre, les constructeurs s’orientent vers l’utilisation de moteurs fonctionnant en mélange pauvre (excès d’oxygène par rapport au carburant). Dans ces conditions oxydantes, le catalyseur classique « trois voies » est incapable de réduire les NOx, d’où la nécessité de développer de nouvelles techniques parmi lesquelles le "piège à NOx " (NOx storage and reduction catalyst ou NSR). Cependant le soufre présent dans les carburants empoisonne les pièges à NOx en désactivant la fonction de stockage. La régénération du catalyseur est réalisée à haute température, par injection de pulses de carburant, ce qui pénalise le fonctionnement du moteur. L’objectif de ce travail est de mieux comprendre les effets du SO2 sur des catalyseurs de type "piège à NOx" à base de baryum et (ou) d’oxydes réductibles. La présence des sulfates (aluminium, baryum) entraîne une perte des propriétés de stockage des NOx mais n’affecte pas l’activité de la fonction métallique en oxydation du NO. Un traitement oxydant jusqu’à 800°C ne permet pas d’éliminer les sulfates sur les catalyseurs modèles Pt/Ba/Al mais à l’inverse tend à les stabiliser sous forme de sulfates de baryum massiques. En revanche, la présence de CO2 et de vapeur d’eau lors du traitement réducteur à (650°C) permet la récupération totale de la capacité de stockage des NOx bien que l’ensemble des sulfates de baryum massiques soit encore présent. Les oxydes réductibles à base de Ce-Zr éventuellement modifiés présentent un fort potentiel lié à la désulfatation avec une élimination du soufre pratiquement complète à 550°C. Ce traitement s’accompagne d’une bonne régénération de la capacité de stockage des NOx. Par ailleurs les oxydes réductibles démontrent des performances de stockage des NOx comparables voire supérieures à celles de catalyseurs modèles contenant du baryum, notamment à basse température