Etude de boîtes quantiques de CdZnTe : processus de relaxation d'énergie et de phase

CdZnTe quantum dots study : energy and phase relaxation process

• Auteur / Autrice : Yannick Viale
• Direction : Pierre Gilliot, Bernd Hönerlage
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique chimie des matériaux
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Relaxation, Phénomènes de

Photoluminescence

Phonons

Puits quantiques

Résumé

Nous présentons une étude des processus de relaxation d'énergie et de phase des paires électron-trou dans une hétérostructure CdTe/ZnTe contenant des boîtes quantiques. Elle se présente sous la forme de plusieurs puits quantiques CdZnTe à forte concentration en zinc, séparés par des barrières en ZnTe, et incluant sous forme d'îlots les boîtes quantiques à forte concentration en cadmium. Dans des expériences d'excitation de la photoluminescence nous avons mis en évidence deux types de processus de relaxation des paires électron-trou. Celles-ci sont photocréées dans le puits quantique de CdZnTe et y relaxent par émission d'une cascade de phonons longitudinaux optiques jusqu'à leur piégeage dans les boîtes quantiques. Elles subissent ensuite une relaxation intra-boîte. Ceci est interprété comme un mécanisme de polarisation des boîtes quantiques précédant la recombinaison radiative des paires. Ces deux relaxations, dans les puits et dans les boîtes, sont favorisées par le caractère fortement polaire des liaisons dans les matériaux II-VI qui renforce le couplage des excitations électroniques avec les phonons. Des mesures de variation de transmission en configuration pompe-sonde, nous ont permis d'analyser la dynamique de population des paires électron-trou au cours de ces processus de relaxation. Nous avons pu mettre en évidence que la relaxation des paires électron-trou par la cascade se faisait sur un temps de l'ordre de 2 ps et menait à un blocage des transitions optiques dans les boîtes quantiques. Nous avons également mesuré un temps de relaxation intra-boîte de 25 ps. La comparaison entre différentes cascades nous a permis d'estimer le temps d'émission d'un phonon longitudinal optique dans le puits quantique à une centaine de femtosecondes. Dans des expériences de mélange de quatre ondes nous avons observé des battements quantiques que nous avons analysés en terme de battements entre les transitions excitoniques et biexcitoniques. Les temps de déphasage mesurés en fonction de la densité de photons montrent que les excitons sont fortement localisés dans les boîtes quantiques. Ces temps sont beaucoup plus courts que le temps de vie radiatif observé et sont contrôlés par le temps de relaxation intra-boîte.

We present a study of the electron-hole pair energy and phase relaxation processes in a CdTe/ZnTe heterostructure, in which quantum dots are embedded. CdZnTe quantums wells with a high Zinc concentration, separated by ZnTe barriers, contain islands with a high cadmium concentration. In photoluminescence excitation spectroscopy experiments, we evidence two types of electron hole pair relaxation processes. After being excited in the CdZnTe quantum well, the pairs relax their energy by emitting a cascade of longitudinal optical phonons until they are trapped in the quantum dots. Before their radiative recombination follows an intra-dot relaxation, which is attributed to a lattice polarization mechanism of the quantum dots. It is related to the coupling between the electronic and the vibrationals states. Both relaxation mechanisms are reinforced by the strong polar character of the chemical bond in II-VI compounds. Time resolved measurements of transmission variations in a pump-probe configuration allowed us to investigate the population dynamics of the electron-hole pairs during the relaxation process. We observe a relaxation time of about 2 ps for the longitudinal phonon emission cascade in the quantum well before a saturation of the quantum dot transition. We also measured an intra-box relaxation time of 25 ps. The comparison of various cascades allows us to estimate the emission time of a longitudinal optical phonon in the quantum well to be about 100 fs. In four waves mixing experiments, we observe oscillations that we attribute to quantum beats between excitonic and biexcitonic transitions. The dephasing times that we measure as function of the density of photons shows that excitons are strongly localized in the quantum dots. The excitonic dephasing time is much shorter than the radiative lifetime and is thus controlled by the intra-dot relaxation time.