Etude par propagation de paquets d'ondes de la dynamique du transfert électronique entre un atome et une surface métallique

Wave packet propagation study of the dynamics of the charge transfer between an atom and a metal surface

• Auteur / Autrice : Jelena Sjakste
• Direction : Jean-Pierre Gauyacq
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Paris 11
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université de Paris-Sud. Faculté des sciences d'Orsay (Essonne)

Mots clés

Mots clés libres

Collision

Transfert de charge

Atome de Rydberg

Adsorbat alcalin

Résumé

Ce travail de thèse est une étude théorique et numérique du processus de transfert de charge résonant (TCR), entre un atome (ion) et un métal pendant une collision. Le TCR correspond au passage d’un électron de l’atome vers le métal, sans changement d’énergie. On étudie le TCR dans des systèmes à plusieurs états localisés. Il peut s'agir des états localisés sur le projectile, ou sur le projectile et une impureté de la surface. Une attention particulière est portée aux transitions induites entre différents états du système par le mouvement du projectile. La Méthode de Propagation de Paquets d’Ondes, qui consiste en une solution directe sur une grille de l’équation de Schrödinger dépendant du temps, est utilisée dans ce travail. On étudie d'abord les perturbations locales du TCR entre un projectile (un ion H-) et une surface métallique (Al ou Cu(111)), induits par la présence d’un adsorbat alcalin (Li ou Cs). Un intérêt particulier était porté au caractère 3-corps du TCR (l’électron interagit avec le projectile, l’adsorbat et le substrat). Les résultats pour Cu(111), qui possède une bande interdite projetée dans la direction normale à la surface, sont très différents des résultats pour Al, qui est un métal à électrons libres. Ensuite, on étudie le TCR entre des atomes de Rydberg (Xe) et une surface métallique, dans un champ électrique extérieur. Les transitions entre les différents états du projectile induits par la collision avec la surface influencent lfortement le TCR. Nos résultats permettent de comprendre des résultats expérimentaux récents (groupe de F. B. Dunning, Houston, USA). Dans ce travail on a montré l'importance d'une﷡étude explicite de la dynamique de TCR.

This PhD thesis is a theoretical and numerical study of the resonant charge transfer (RCT) process during a collision between an atom (ion) and a metal surface. The RCT corresponds to the transfer of an electron from the atom to the metal without an energy change. We study the RCT in systems with several localised states. These states can be localised on the projectile, or they can be localised on the projectile and an impurity of the surface. Special attention is paid to the projectile motion induced transitions between different states of the system. The Wave Packet Propagation Method, which consists in on the grid solution of the time-dependent Schrödinger equation, is used in this work. First, we study the local perturbation of the RCT between a projectile (H- ion) and a metal surface (Al or Cu(111)), induced by the presence on an alkali adsorbate (Li or Cs). Special attention is paid to the 3-body character of the RCT (the electron interacts with the projectile, the adsorbate and the substrate). The results for Cu(111), which has a projected band gap in the direction normal to the surface, are very different from the results for Al, which is a free-electron metal. Second, we study the RCT between Rydberg atoms (Xe) and a metal surface, in an external electric field. The collision-induced transitions between different states of the projectile strongly affect the RCT. Our results allow to understand the recent experimental results (group of F. B. Dunning, Houston, USA). This work shows the importance of an explicit study of the dynamics of RCT.