Céramiques Nanocomposites Si/C/N/O : Simulation numérique d'un réacteur de synthèse de nanopoudres par pyrolyse laser

Si/C/N/ Nanocomposites Ceramics : Numerical simulation of the nanopowders synthesis reactor by laser pyrolysis

• Auteur / Autrice : Mohamed Amara
• Direction : Djamila Hourlier-Bahloul, Mohammed El Ganaoui
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Matériaux céramiques et traitements de surface
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Limoges
• Partenaire(s) de recherche : autre partenaire : Université de Limoges. Faculté des sciences et techniques

Mots clés

Mots clés contrôlés

Jets -- Fluides, Dynamique des

Thermodynamique

Frittage (métallurgie)

Effets de la chaleur

Composites

Nanotechnologie

Mots clés libres

Carbonitrure de silicium

Ecoulements réactifs

Turbulence

Résumé

Cette étude porte sur l'élaboration de nanocomposites Si3N4/SiC ayant une microstructure fine, favorable à la déformation à chaud, en vue de la réalisation de pièces céramiques par formage à chaud. Les matériaux sont obtenus par densification de poudres nanométriques de carbonitrure de silicium synthétisées par pyrolyse laser, à partir d’une combinaison de précurseurs SiH4 et HMDS (hexaméthyldisilazane). L’étude comparative sur diverses nanopoudres montre l’influence des conditions de synthèse, et en particulier, la nature de la source de silicium sur la stabilité thermique des poudres, leur densification et leur microstructure. L’ajout de SiH4 améliore la stabilité des poudres exe-HMDS. Les matériaux élaborés à partir de ces poudres sont denses et présentent un comportement fortement ductile à haute température. Cette étude valide la possibilité d’obtenir des poudres, à moindre coût, pour réaliser un matériau thermomécanique à base de Si3N4. Les propriétés des matériaux sont dépendantes de phénomènes subtils, tels que, le mode de mise en forme, les conditions de frittage et plus encore la réactivité et les caractéristiques des poudres (morphologie, pureté, taille,etc…). Afin de mieux maîtriser les propriétés des poudres, une étude par voie de modélisation et de simulation du procédé de synthèse des poudres SiCN par pyrolyse laser a été entreprise. Les équations de bilan sont écrites sur la base de considérations de milieux continus. Les simulations numériques sont menées à l’aide d’un code industriel de CFD (CFX-5) où ont été intégrés les modules de calcul spécifiques au modèle développé. Une première étape a été consacrée à la validation des schémas numériques, des paramètres de discrétisation et du modèle physique. Ensuite, une étude paramétrique a été menée dans le but de quantifier l’influence des transferts de chaleur et d’espèces chimiques et leurs interactions avec la synthèse des nanopoudres. La prise en compte de l’écoulement dans le réacteur a permis de mentionner l’intérêt d’une collecte des poudres dans le sens inverse du champ gravitationnel et de mettre en évidence la présence de régimes de circulation nuisibles à ce type de collecte. Par ailleurs, deux régimes de fonctionnement du réacteur ont été analysés: basse et haute pression. Des effets indésirables, comme le transfert thermique par conduction dans la zone en amont du laser et de la réaction, ont été considérés. Il a été constaté que ces effets sont réduits à basse pression. Enfin, la possibilité d’utiliser un réacteur similaire pour une synthèse à l’échelle industrielle (production de l’ordre du kg/h) a été examinée. Pour cela, une étude portant sur le design du réacteur (dimensions géométriques, caractéristiques de la buse d’injection des gaz) fonctionnant en régime turbulent a été réalisée conduisant à des conclusions exploitables par l’industrie

The study relates to the development of nanocomposites Si3N4 having a fine microstructure suitable for hot forming. The materials are obtained by densification of silicon carbonitride nanometric powders, synthesized by laser pyrolysis from two combined precursors (SiH4 and HMDS : hexamethyldisilazane). The comparative study on various nanopowders showed the influence of the nature of the source of silicon (gas or liquid) on the structure, the thermal stability and the densification of the powders. The properties of the powders have been improved by adding SiH4 in HMDS during the synthesis. The resulting materials, obtained by sintering of these powders, are fully dense and exhibit a strong ductility at high temperature. Thus, this study validates the possibility of obtaining nanopowders at less cost, suitable for the fabrication of thermomechanical material based on Si3N4. The properties of the materials are strongly dependant on subtle phenomena, such as mixing, forming and drying, sintering parameters, and even more on the characteristics of the powders. In order to better control the properties of the powders, we have undertaken a numerical study to model and to simulate the SiCN powder synthesis by laser pyrolysis. The balance equations describing the process are written under continuum medium considerations. Numerical investigations are achieved by using an industrial CFD package (CFX-5) where specific subroutines are integrated. The first step of investigation concerns validation of numerical schemes, discretisation parameters and physical model followed by a parametric study to quantify the heat and chemical species transfer effects on the nanopowder synthesis. Taking into account the fluid flow in the reactor, we pointed out the significance of a collection of powders in inverse direction of the gravitational vector. We also showed the existence of convective motion undesirable to the powder collection process. Two working regimes are identified depending on the pressure (high or low). Some undesirable effects such as the conductive heat transfer in the area before the reactive zone are considered; we have shown that their effect is reduced under low pressure regime. Finally, the possibility of using a similar reactor for industrial production (near kg/h) has been studied. For that, a numerical study focusing on the reactor design (geometry, injection nozzle characteristics, etc) working under turbulent flow regime is achieved with simulations leading to conclusions useful for industry