Dynamique quantique de retournement d'aimantation dans les molécules-aimant couplées

Quantum tunneling of magnetization in coupled single-molecule magnets

• Auteur / Autrice : Raluca Tiron
• Direction : Wolfgang Wernsdorfer
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Grenoble 1

Résumé

Ce travail porte sur l'effet tunnel d'aimantation dans des systèmes des aimants moléculaires et implique des aspects numériques et surtout expérimentaux. Les aimants moléculaires sont formés des grandes molécules magnétiques, arrangées dans une structure cristalline ; elles ont le même spin, anisotropie et orientation, les aimants résultants étant très bien caractérisés. Si la physique quantique d'une molécule isolée est très bien connue, les interactions intermoléculaires ont été négligés jusqu'à présent. Le but de cette thèse est d'établir le rôle de ce couplage dans l'effet tunnel du moment magnétique des agrégats moléculaires. Nous présentons un premier exemple de dimère moléculaire [Mn4]2 dans lequel l'interaction d'échange antiferromagnétique entre les deux molécules Mn4 ne peut pas être négligée. Chaque monomère régait comme un champ supplémentaire sur son voisin et induit un décalage des résonances de dimère par rapport aux résonances d'une molécule isolée. A l'aide d'un tel système nous montrons l'existence des états intriqués des deux molécules. Ainsi l'effet tunnel devient un phénomène qui implique des états quantiques des deux molécules à la fois. Nous montrons aussi que, dans ces systèmes, il y a une distribution de constante de couplage inter-moléculaire et que l'interaction d'échange est quasi-isotrope. Les effets quantiques à plusieurs spins sont généralisés ensuite sur un système dimèrique particuliers où, en plus de couplage à l'intérieur du dimère, il y a des faibles interactions entre dimères voisins.

This thesis deals with quantum tunnelling of magnetic moments in molecular magnets and involves both numerical and especially experimental studies. The molecular magnets are formed of large magnetic molecules arranged within a crystal. All the molecules in the crystal have the same total spin, anisotropy and controlled orientation, giving a well defined mesoscopic magnet. Though the quantum physics of a single molecule is well understood, inter-molecular exchange interactions have been neglected so far. The main purpose of this work is to understand the role of inter-molecular exchange coupling in quantum tunnelling of the magnetisation in molecular magnets. We show that intermolecular exchange interactions are not always negligible and can be used to couple SMMs. The system used is dimerized SMM [Mn4]2 with the spins of the two Mn4 molecules coupled antiferromagentically. As each molecule acts as a bias on its neighbour, the quantum tunnelling resonances are shifted with respect to the isolated SMM. We study for the first time, quantum tunnel transitions via entangled states of the dimer and establish that the dimer really behaves as a coupled quantum system. We show that there is a distribution of the exchange coupling parameter and that the exchanging coupling is nearly isotropic. We also study a three-dimensional network of exchange coupled SMMs. The intermolecular interactions are strong enough to cause a clear field bias, but too weak to transform the spin network into a classical antiferromagnetic material.