Contribution à l'étude et à la modélisation des phénomènes d'adsorption-désorption de composés organiques sur charbon actif en grain en l'absence et en présence d'ultrasons

Study and modelling of adsorption-desorption of organic compounds on granular activated carbon in the absence and presence of ultrasound

• Auteur / Autrice : Oualid Hamdaoui
• Direction : Emmanuel Naffrechoux
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie moléculaire et Environnement
• Date : Soutenance en 2004
• Etablissement(s) : Chambéry

Mots clés

Mots clés contrôlés

Ultrasons

Charbon actif

Désorption stimulée

Adsorption

Chlorophénols

Modèles mathématiques

Eau -- Épuration

Résumé

Ce travail a pour objet d'étudier et de modéliser l'adsorption du phénol et des chlorophycées sur charbon actif en grain et de préciser les possibilités d'utiliser les ultrasons pour la désorption de ces composés organiques dans le but de regeler l'adsorbant. L'étude et la modélisation des cinétiques d'adsorption des composents phénoliques sur charbon actif en grain permettent de dégager plusieurs résultats sur les mécanismes d'adsorption. Les deux étapes limitantes sont le transfert à travers le film externe et la diffusion intraparticulaire. La modélisation des équilibres isothermes d'adsorption montre que l'adsorption est en monocouche et s'effectue de façon plutôt localisée, les sites déjà occupés n'autorisent pas la fixation d'autres molécules d'adsorbat, les molécules phénoliques adsorbées se repoussent et il n'y a donc pas d'association entre elles et l'adsorption s'effectue sur des sites energétiquement différents. Les effets des ultrasons de différentes fréquences et intensités sur les processus d'adsorption-désorption du 4-chlorophenol sur charbon actif en grain ont été étudiés et discutés. Les capacités d'adsorption obtenues en présence d'ultrasons sont inférieures à celles observées en l'absence du champ ultrasonore et elles sont inversement proportionnelles à l'intensité des ultrasons. La comparaison des courbes cinétiques montre que la vitesse d'adsorption du 4-chlorophenol est plus élevée en présence d'ultrasons. La désorption du 4-chlorophenol de la surface du charbon actif en grain a été étudiée en l'absence et en présence d'ultrasons de différentes fréquences et puissances. Les vitesses de désorption obtenues en présence du champ ultrasonore sont largement supérieures à celles observées en l'absence d'ultrasons. La quantité de 4-chlorophenol désormais augmente avec l'intensité. L'addition de Noah et/ou d'Ethanol au système entraîne un accroissement de la quantité de 4-chlorophenol désormais, spécialement en présence d'ultrasons. L'influence des ultrasons sur la désorption consiste en leurs effets thermique et non-thermique. Les méthodes sonochimique et sonophotochimique de régénération du charbon actif sature en composé phénolique sont des techniques très prometteuses qui permettent simultanément de minéraliser le composé organique et de regeler le charbon actif.

The aim of this work is to study and model the adsorption of phenol and chlorophenols onto granular activated carbon and to specify the feasibility of using ultrasound to enhance the desorption of these organic compounds from the adsorbent. The study and modeling of the adsorption kinetics of phenolic compounds on activated carbon show that the two limiting stages of adsorption are the transport through the boundary layer and intraparticle diffusion. Isotherm modeling reveals that adsorption is in monolayer and it is carried out in definite and localised sites, the already occupied sites do not authorize the fixation of other molecules of adsorbate, the adsorbed phenolic molecules are pushed back and thus there is no association between them and the adsorption is carried out on energitecly different sites. The effects of ultrasound of various frequencies and intensities on adsorption-desorption processes of 4-chlorophenol on granular activated carbon were studied and discussed. Adsorption capacities obtained in the presence of ultrasound are lower than that observed in the absence of the ultrasonic field and they are inversely proportional to ultrasound intensity. Comparison of kinetic curves shows that the adsorption rate of 4-chlorophenol is higher in the presence of ultrasound. The desorption of 4-chlorophenol from the granular activated carbon surface was studied in the absence and presence of ultrasound of various frequencies and powers. The desorption rates obtained in the presence of ultrasonic field are largely higher than those observed in the absence of ultrasound. The amount of 4-chlorophenol desorbed increases with the intensity of ultrasound. Addition of naoh and/or ethanol to the system involves an increase of the amount of 4-chlorophenol desorbed, especially in the presence of ultrasound. The influence of ultrasound on desorption consists of their thermal and non-thermal effects. Sonochemical and sonophotochemical methods of regeneration of the activated carbon saturated with phenolic compound are very promising techniques which simultaneously lead to mineralize the organic compound and to regenerate the activated carbon. These techniques do not modify the specific surface and the adsorption capacity of the activated carbon after several cycles of adsorption-regeneration.