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Thèse soutenue

Effets de l'irradiation sur les verres d'aluminosilicates de terres rares de type SiAlO(N) dans le contexte de la transmutation des actinides

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Auteur / Autrice : Rachel Daucé
Direction : Patrick Verdier
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2003
Etablissement(s) : Rennes 1

Résumé

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La transmutation des actinides permettrait de diminuer le volume de déchets nucléaires susceptibles d'être enfouis en couches géologiques profondes. Toutefois, une matrice est généralement nécessaireautour des radioéléments après leur séparation poussée. Si l'irradiation dans le contexte de la transmutation de matériaux références cristallisés a été largement étudiée, aucune étude n'a porté surles amorphes dans de telles conditions. L'étude de l'évolution des verres sous bombardement d'ionslourds peut toutefois permettre de mieux comprendre les mécanismes d'endommagement mis en jeu lors de l'irradiation. Les verres étudiés, de type SiAlO(N), ont été choisis pour leur réfractarité, leur durabilité chimique prouvée et leurs excellentes propriétés mécaniques. Cinq compositions, dans les systèmes Y-Mg-Si- Al-O(-N), Nd-Mg-Si-Al-O(-N) et La-Y-Si-Al-O-N, ont été synthétisées et caractérisées. Irradiés au GANIL (Caen) par des ions lourds d'une énergie de plusieurs centaines de MeV, ces verres voient leur dureté décroître suite à l'irradiation. Ce phénomène, fortement lié au pouvoir d'arrêt électronique de l'ion incident, semble indépendant de la quantité et de la nature des modificateurs du réseau. La diminution de la dureté est cependant plus marquée dans le cas des verres contenant de l'azote. Elle est liée à un changement dans le mécanisme de déformation du verre : de comportement ± normal α avant irradiation, ce dernier se déforme par densification suite au bombardement. Ce changement dans la réponse à l'indentation est probablement dû à plusieurs modifications structurales. En effet, l'absorption UV-visible met en évidence la présence d'un nombre accru de défauts ponctuels après bombardement. De plus, particulièrement dans le cas des verres contenant de l'azote, l'environnement local du silicium et de l'aluminium, étudiés en spectroscopie RMN et Raman,sont largement perturbés par l'irradiation.