Excitation par électrons tunnel de nano-objets individuels adsorbés sur la surface de Si(100)

Tunnel electron excitation of individual nano-objects adsorbed on the Si(100) surface

• Auteur / Autrice : Laetitia Soukiassian
• Direction : Gérald Dujardin
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2003
• Etablissement(s) : Paris 11

Mots clés

Mots clés libres

Microscopie à effet tunnel

Semi-conducteur

Rayonnement synchrotron

Molécule individuelle

Excitation électronique

Lignes atomiques

Résumé

Les processus dynamiques induits dans des molécules par des électrons ou des photons ont été considérablement étudiés en phase gazeuse et en solution sur des assemblées de milliards de molécules. Avec le microscope à effet tunnel (STM) il devient possible d'envisager l'excitation d'une seule molécule par des électrons issus de la pointe. Nous avons d'abord étudié la désorption à l'échelle atomique d'H de la surface de Si(100)-H(2x1). La liaison Si-H est un système modèle pour l'étude des effets inélastiques des électrons tunnel en raison de la simplicité de sa structure atomique et électronique. Sa dissociation était jusqu'à présent expliquée par un modèle de chauffage vibrationnel mais les résultats des expériences plus détaillées que nous avons réalisées l'ont invalidé. Ils indiquent que la désorption d'H s'expliquerait plutôt par un modèle d'excitation cohérente. Ensuite nous avons étudié le diacétyl-paraterphényl, surnommé TRIMA. Le dépôt sous ultravide de cette molécule lourde nécessite l'utilisation d'un filament de sublimation. Son mode d'adsorption sur la surface de Si(100)-(2x1) a été analysé à la fois par STM et par spectroscopie NEXAFS avec le rayonnement synchrotron. Puis en utilisant le STM en mode manipulation nous avons induit différentes réactions de molécules individuelles de TRIMA. La probabilité de réaction est compatible avec un mécanisme d'excitation électronique du TRIMA mais les effets de champ électrique peuvent également être à l'origine de la manipulation.

Dynamical processes induced in molecules by electrons or photons have been extensively studied in gas phase and in solution on assemblies of billions of molecules. With the Scanning Tunneling Microscope (STM) it becomes possible to consider the excitation of a single molecule by electrons tunneling from the tip. We first studied atomic scale desorption of H from the Si(1OO)-H(2x1) surface. The Si-H bond is a model system for the study of inelastic effects of tunnel electrons because of the simplicity of its atomic and electronic structure. Its dissociation was previously explained by a vibrational heating model but the results of more detailed experiments which we performed have invalidated it. They indicate that it must be replaced by a coherent excitation model. We then studied diacetyl-paraterphenyl, nicknamed TRIMA. The ultrahigh vacuum deposition of this heavy molecule required the use of an in situ sublimation filament. Its adsorption configuration on the Si(100)-(2x1) surface was analyzed both by STM and NEXAFS spectroscopy with synchrotron radiation. By using the STM in manipulation mode we induced different reactions of individual TRIMA molecules. The reaction probability is consistent with an electronic excitation mechanism of TRIMA but electric field effects could also be the origin of the manipulation.