Interplay between electronic, magnetic and structural instabilities in Ca2-xSrxRuO4 : a neutron scattering study

• Auteur / Autrice : Oliver Friedt
• Direction : Alexandre Revcolevschi
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2003
• Etablissement(s) : Paris 11

Mots clés

Mots clés libres

Ruthénates

Transition métal-isolant

Fluctuation de spin

Résumé

Lors de cette étude, nous nous sommes focalisés sur la structure et le magnétisme des composés Ca(2-x)Sr(x)RuO4, en utilisant la diffusion élastique et inélastique des neutrons. Cette étude a permis de montrer des fortes corrélations entre les propriétés magnétiques et électronique et les distortions structurales causées par la substitution isovalente du Ca. En substituant le Sr par le Ca dans Ca(2-x)Sr(x)RuO4 on observe une transition structurale caractérisée par une rotation des octaèdres de RuO6 autour de l'axe c. Pour des dopages plus important en Ca, une deuxième transition structural apparaît autour de x~0. 5, qui est caractérisée par un tilt des octaèdres autour d'un axe dans les plans RuO2. Pour des concentrations x<0. 2, on observe une transition premier ordre d'un état métallique vers un état isolant, ordonné antiferromagnétique, accompagnée par un aplatissement caractéristique des octaèdres de RuO6 le long de l'axe c. Nous avons aussi étudié par diffusion inélastique de neutrons les excitations magnétiques dans Ca(2-x)Sr(x)RuO4 pour des concentrations ou la susceptibilité statique à basse température est maximale. Le spectre des excitations magnétiques dans ces composés n'est plus dominée par des excitations de type nesting lesquels sont presentes dans Sr2RuO4. En revanche on trouve un signal incommensurable avec un vecteur de diffusion proche du centre de zone. Les signaux qui dominent les fluctuations magnétiques bidimensionnelles sont larges dans l'espace réciproque avec une étendue signifiante vers le centre de zone et ont une faible énergie caractéristique. Ces caractéristiques ,peuvent expliquer la forte augmentation de la susceptibilité statique à basse température vers la concentration critique x(c)=O. 5. On propose un modèle phénoménologique pour expliquer les fluctuations incommensurables dans Ca(2-x)Sr(x)RuO4 pour des concentrations x proche 0. 5. Dans ce modèle les signaux incommensurables peuvent être liées à des effets de type nesting de la feuille γ, laquelle est fortement influencé par une singularité de van Hove. Le passage de cette singularité à travers de E(F) engendre un changement de la surface de Fermi. Celui-ci cause des effets de type nesting, lesquels donnent lieu a des fluctuations incommensurables en accord avec nos mesures. Mots-clés: Ruthénates, transition métal-isolant, transition structurale, magnétisme, diffraction de neutrons, propriétés dynamiques - fluctuation de spin, diffusion inélastique de neutrons.

In this thesis we aimed at exploring the structural and magnetic phase diagram of Ca(2-x)Sr(x)RuO4 using neutron scattering techniques. Our detailed studies show that the magnetic and electronic properties are closely correlated to the observed structural distortions induced by the isovalent Ca substitution. First, with the substitution of Sr by Ca in Ca(2-x)Sr(x)RuO4 the system undergoes a structural phase transition characterised by the rotation of the RuO6 octahedron around the c axis. Upon further Ca substitution a second structural phase transition sets in around x~0. 5, which is characterised by an additional tilt of the octahedron around an in-plane axis. Further reduction of the Sr concentration drives the system via a first order transition from a metallic phase to an antiferromagnetic insulating ground state, accompanied by a characteristic flattening of the RuO6 octahedron along the c axis. Moreover, the magnetic excitations in Ca(2-x)Sr(x)RuO4 close to the concentration where the static low temperature susceptibility is maximal have been analyzed by inelastic neutron scattering. The excitation spectrum in such a sample is no longer dominated by the nesting excitations which are present in Sr2RuO4; instead we find incommensurate scattering at wave vectors close to the zone centre. The peaks that dominate the magnetic fluctuations are rather broad in Q space and have significant extension to the two-dimensional zone-centre. We argue, that together with the small characteristic energy these features may account for the strong enhancement of the low temperature macroscopic susceptibility towards the critical concentration x(c)= 0. 5. We propose a phenomenological model to explain the incommensurate fluctuations in Ca(2-x)Sr(x)RuO4 for x close to 0. 5. Within this model the incommensurate peak can be directly correlated with nesting features of the γ sheet, which is strongly affected by the corresponding van Hove singularity. It turns out that the van Hove singularity dominates not only the density of states at and near E(F), but may lead, when passing through E(F), to a topological change of the Fermi surface which give rise to new nesting features. This nesting effect would occur at incommensurate wave vector which are in qualitative agreement with our data. Keywords: Ruthenates, Metal- Insulator Transition, Structural Phase Transition, Magnetism, Neutron Diffraction, Dynamic Properties -Spin fluctuation, Inelastic neutron scattering.