Etude des interactions de molécules hôtes dans les zéolithes synthétiques par diffraction des rayons X à haute résolution

• Auteur / Autrice : Emmanuel Aubert
• Direction : Claude Lecomte, Florence Porcher
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences physiques
• Date : Soutenance en 2003
• Etablissement(s) : Nancy 1
• Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques

Mots clés

Mots clés contrôlés

Dynamique moléculaire

Rayons X -- Diffraction

Ondes de densité de charge

Monocristaux

Zéolites

Résumé

Les zéolithes sont des solides cristallins caractérisés par l'existence de canaux pouvant accueillir des ions et molécules hôtes. Ces matériaux sont donc utilisés dans de nombreux procédés physico-chimiques, tels que la séparation moléculaire, la catalyse, l'échange cationique, et plus récemment comme constituant de nouveaux matériaux composites. Dans ce travail nous nous sommes intéressés à la caractérisation des interactions dans les tamis moléculaires de type MFI, AFI et AlPO4-15 via la diffraction des rayons X à haute résolution sur monocristal et la thermogravimétrie et calorimétrie. Les monocristaux nécessaires ont été obtenus au laboratoire par synthèse hydrothermale. L'étude de la densité de charge de AlPO4-15 a révélé les interactions hôte / invité dans ce composé et, avec l'analyse de sa topologie, a permis d'en modéliser le potentiel électrostatique. L'étude de la zéolithe MFI a permis de localiser l'ion fluorure qui se trouve être lié à un atome de silicium de la charpente.

Zeolites are crystalline solids characterised by channels which are able to accommodate small ions and molecules. These materials have thus numerous applications, as molecular separation, catalysis, ionic exchange, and more recently are used as matrices for new composite materials. In this work, we were interested by the characterisation of interactions in the MFI, AFI and AlPO4-15 molecular sieves through single crystal high resolution X-ray diffraction. The single crystals required for this study were grown at the laboratory by hydrothermal syntheses. Charge density and topological analysis of AlPO4-15 were performed to underline the host / guest interactions in this material and used to model the electrostatic properties which were also compared to calorimetric data. The study of the MFI zeolite allowed us to locate the fluorine counter ion which is linked to a silicon atom of the framework.