Le plomb et le chrome dans les ciments : spéciation et modélisation du transfert au cours de la lixiviation

Lead and chromium in cements : speciation and transfert modeling during leaching

• Auteur / Autrice : Anne Benard
• Direction : Jean-Yves Bottero, Jérôme Rose
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Géosciences de l'environnement
• Date : Soutenance en 2003
• Etablissement(s) : Aix-Marseille 3

Mots clés

Mots clés contrôlés

Spéciation (chimie)

Lixiviation

Teneur en chrome

Teneur en plomb

Ciment

Résumé

L'objectif de cette étude est de modéliser le comportement à long terme de Cr et Pb présents en trace dans les ciments. Les échantillons de ciment Portland et de ciment aux laitiers considérés ont été lixiviés. Le degré d'altération de la matrice, l'évolution de la structure des C-S-H, le relargage des métaux et les variations de leur spéciation ont été étudiées à différentes échelles d'observation. Les résultats ont montré que le CrVI n'est pas relargué selon un phénomène purement diffusif mais selon une loi de transfert proche de celle du CrIII. Dans la zone altérée, ces deux éléments seraient principalement piégés dans l'ettringite. Lorsque celle-ci est dissoute le CrVI serait retenu par l'hydrotalcite et le CrIII par le C-S-H. Pb serait fixé par le C-S-H. Dans la zone altérée, Fe est présent dans l'environnement atomique de Pb. Les données expérimentales ont ensuite été validées par un modèle couplé chimie/transport puis extrapolées à des échelles de temps d'altération plus longues.

This study aims at modeling the long term behavior of Pb and Cr present in trace amount in cements. Samples of Portland cement and slag cements were considered and leached. The degree of matrix alteration, the evolution of C-S-H structure, metals release and especially variation of Pb and Cr speciation due to leaching were studied at different observation scales. Results showed that CrVI is not leached by a pure diffusive phenomenon but its release follows a transfer law similar to whose of CrIII. In the altered layer, both CrIII and CrVI would be retained by ettringite. When this phase is dissolved, CrVI would be fixed in hydrotalcite whereas CrIII goes in C-S-H. Pb would be retained by C-S-H, but Fe atoms are present in Pb atomic environment in the altered layer. Experimental data were afterwards validated by a chemistry/transport model and then extrapolated for longer time scales of alteration.