Réponse non-linéaire locale de monocouches moléculaires ordonnées et effets d'exaltations sur les structures métalliques granulaires, sondés par microscopie à 2 photons

Local nonlinear response of ordered molecular monolayers and enhancements on granular metal structures, probed by 2-photon microscopy

• Auteur / Autrice : Christelle Chantal Ginette Anceau
• Direction : Patrice Gadenne
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Optique et photonique
• Date : Soutenance en 2002
• Etablissement(s) : Versailles-St Quentin en Yvelines

Mots clés

Mots clés contrôlés

Couches monomoléculaires

Microscopie confocale

Anisotropie

Couches de Langmuir-Blodgett

Fluorescence

Résumé

La microscopie à 2-photons est aujourd'hui largement utilisée en biologie pour améliorer la profondeur de pénétration dans les tissus biologiques et limiter la photo-destruction. La résolution spatiale proche de celle de la microscopie confocale et l'étude temporelle des échantillons en fait une technique de choix dans la compréhension de la physique sub-microscopique. Ce mémoire présente la mise en place d'un microscope sous excitation deux photons. La résolution spatiale (environ 400 nanomètres), l'apport d'une détection spectrale et d'une analyse en polarisation a permis l'étude de systèmes moléculaires ordonnés et de structures métalliques désordonnées par la génération de second harmonique et de fluorescence à deux photons. Les échantillons étudiés sont des monocouches moléculaires déposées par la méthode de Langmuir-Blodgett. L'étude en polarisation du signal émis a permis d'accéder à des informations locales sur la symétrie de l'ordre moléculaire et la présence de domaines d'orientations spécifiques. Dans une seconde partie, nous avons étudié des films d'or granulaire générant des pics d'exaltation linéaire du champ électromagnétique localisés à la surface de l'échantillon dans des zones nanométriques. La génération de second harmonique de surface a montré elle aussi une localisation spatiale d'exaltations non-linéaires. Leurs répartitions et leurs amplitudes dépendent fortement de la granularité des échantillons et de l'état de polarisation incident. Ces exaltations mettent en évidence la sensibilité de cette technique à la morphologie d'effets de surface à une échelle sub-micronique. L'étude d'une monocouche de molécules déposée à la surface de telles structures a montré une exaltation de la réponse non-linéaire des molécules. Cependant, le seuil de dommage mole��culaire est à ce stade un facteur limitant. Des études du temps de vie de fluorescence montrent, de plus, des interactions de type chimiques métal/molécules. Des solutions sont envisagées et discutées

Multiphoton microscopy has become a powerful method for imaging chemical and biological samples, especially for lives cells due to the penetration depth in biologic tissues and the photo-damage threshold. Spatial resolution close to that in confocal microscopy , temporal and anisotropic studies are some of advantages in the submicroscopic scale for physics. This describe relates the setup of a 2-photon microscope and its the advantages in submicroscopic physics. Characteristics. Spatial esolution (near 400 nanometers), implementation of spectral detection and polarization analysis made possible local 2-photon fluorescence and second harmonic generation studies on different samples. The samples studied are molecular monolayers deposited by the Langmuir-Blodgett method. Polarization studies are a sensitive method to probe the symmetry and the local orientation of the molecular distribution. The second part of this thesis presents the sub-microscopic nonlinear optical properties of granular gold samples supporting local plasmon resonances. The existence of a strong second harmonic generation enhancement confined in sub-microscopic-sized regions was found to depend on roughness on the sample. While the local nonlinear response is shown to be strongly depolarized, it still reflects the local morphology and therefore the local-field anisotropy in the sample plane. The last part of this work focuses on the nonlinear response of a molecular monolayers deposited on gold nanostructures. Enhancement of molecular nonlinear responses are observed but photo-damage is a limiting factor. Measurement of fluorescence lifetime relates a chemical interaction between molecules and metal.