Dichroi͏̈sme magnétique et spectroscopies X résonantes : Des spectroscopies fines pour l'étude des propriétés magnétiques et de la structure électronique des solides

X-ray magnetic dichroi͏̈sm and resonart spectroscopies: Spectroscopies for studying magnetic popertio and electronic structures of solids

• Auteur / Autrice : Jérôme Danger
• Direction : Jean-Paul Kappler, Patrick Le Fèvre
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 2002
• Etablissement(s) : Université Louis Pasteur (Strasbourg) (1971-2008)

Mots clés

Mots clés contrôlés

Auger, Effet

Photoémission

Samarium

Spectroscopie des rayons X

Dichroïsme circulaire magnétique

Résumé

Les propriétés physiques des matériaux, comme le magnétisme, la conductivité ou la réactivité sont dues aux électrons peuplant les niveaux les plus externes. Des techniques expérimentales basées sur l'interaction rayonnement-matière comme la spectroscopie de photoélectrons, la spectroscopie d'absorption X, ou le dichroi͏̈sme magnétique des rayons X sont des outils puissants pour étudier et comprendre les comportements des électrons de ces orbitales. La première partie de cette thèse porte sur l'étude de systèmes à base samarium, cet élément présentant des propriétés magnétiques atypiques dans la série des terres rares: les moments de spin et d'orbite se compensent donnant ainsi un moment magnétique total de l'atome faible. Deux études portant sur des systèmes à base de samarium et illustrant les capacités du dichroi͏̈sme magnétique pour sonder les propriétés magnétiques des matériaux sont présentées dans cette thèse. Une étude en XMLD a donné la valeur du moment magnétique dans un film mince de samarium métallique antiferromagnétique. Puis, une étude de XMCD sur le système Sm1-xGdxAl2 aux seuils L2,3 du Sm et du Gd, a permis d'expliquer l'origine du point de compensation observé dans les mesures d'aimantation. Dans une seconde partie, nous avons étudié la structure électronique d'oxydes par spectroscopies résonantes. Des mesures d'Auger résonant nous ont permis de localiser et de quantifier des transitions quadripolaires 1s?3d au seuil K du titane dans TiO2, grâce à des raies spectatrices apparaissant dans les spectres Auger résonant. Les spectroscopies résonantes, appuyées par des mesures de coi͏̈ncidences électrons Auger-photoélectrons 2p du titane nous à permis de relier la forme de raie Auger L2,3M2,3V du titane à la stoechiométrie du composé. Ces désexcitations, impliquant la bande de valence, sont très sensibles au degré d'oxydation du titane, et sont très utiles à la caractérisation des surfaces d'oxydes de titane ou de films minces déposés sur ces surfaces.

The physical properties of materials like magnetism, electric conductivity or reactivity are due to the outtermost electrons of atoms. Experimental techniques, based on the interaction between photons and matter like X-ray Photoelectrons Spectroscopy, X-ray Absorption Spectroscopy, or X-ray Magnetic Dichroism are powerful tools to study and to understand the behavior of such electrons. In the first part of this thesis, rare earths compounds have been studied. The 4f electrons of these elements, which generaly carry a strong magnetic moment, confer to these compounds original magnetic properties which are useful for various technological applications. In the rare earths series, the samarium presents atypical magnetic properties and seems to be an exception: the spin momentum makes up for the orbital momentum, which results in a weak total atomic magnetic momentum. Two studies concerning samarium compounds illustrating the capacities of the magnetic dichroism to probe magnetic properties of materials are presented in this thesis. A linear magnetic dichroism study gave the value of the magnetic moment of samarium in an antiferromagnetic thin film of metallic samarium. A magnetic circular dichroism study on the Sm1-xGdxAl2 (x=0, 1, 0. 025) system, at the samarium and gadolinium L2,3 edges, also allowed to explain the origin of the compensation point, where the magnetization cancels, observed in the temperature dependent magnetization measurements. In the second part of this thesis, we have investigated the electronic structure of oxides using resonant spectroscopies. Resonant spectroscopies consist in measuring photoemission or decay processes (fluorescence or Auger) for photons energies around an absorption threshold. Resonant Auger measurements allowed us to locate and to quantify 1s?3d quadrupolar transitions at the titanium K-edge in TiO2, thanks to the analysis of intensity of spectator lines which appear in the resonant Auger spectra and are due to the additional 3d electron. Resonant spectroscopies also allowed us to understand the titanium L2,3M2,3V Auger decays lineshape in various oxides. These decays, which involve the valence band, are very sensitive to the titanium degree of oxidation, and are very useful for the characterisation of titanium oxides surfaces, or of thin films deposited on these surfaces. The resonant study of the Auger spectra and of the valence band, completed by Auger electrons-titanium 2p photoelectrons coincidences measurements, allowed us to link the Auger lineshape and the degree of oxidation of titanium.