Thèse soutenue

Etude de molécules aromatiques scintillantes, application à l'analyse de traces d'actinides par scintillation liquide alpha pour l'environnement

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Auteur / Autrice : Cédric Aubert
Direction : Jean-Claude Mialocq
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2002
Etablissement(s) : Paris 11

Mots clés

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Résumé

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Une méthode récente de mesure des actinides par scintillation liquide permet la détermination des émetteurs α présents dans l'environnement à des concentrations très faibles. Ces mesures permettent de vérifier l'application des traités de non prolifération, le contrôle de l'arrêt total des essais nucléaires et de surveiller l'activité de certains radionucléides. La scintillation liquide α avec rejet des émissions β/γ allie les avantages d'une mesure en géométrie 4π avec la présence au sein de la phase scintillante d'un extractant spécifique à un élément. Ainsi la préparation de l'échantillon s'en trouve considérablement réduite. L'inconvénient majeur de ce système est une mauvaise résolution intrinsèque (250 keV pour un α de 5 MeV), qui rend rédhibitoire les analyses de certains actinides comme l'américium. Afin d'améliorer la résolution de ces appareils, nous cherchons à développer des mélanges scintillants plus efficaces. Suite à des rappels de photophysique sur les processus conduisant à la fluorescence, nous avons étudié les signaux lumineux engendrées par des électrons ou des α dans un liquide scintillant. Le mélange commercial Alphaex nous a servi de référence pour estimer les performances de plusieurs mélanges sur la résolution en énergie et la discrimination temporelle. Nous avons étudié à tour de rôle, les solvants, les accepteurs intermédiaires d'énergie et les scintillateurs. L'efficacité des différents mélanges dépend des transferts d'énergie entre ces molécules. La théorie de Förster et l'équation de Millar nous permettent de caractériser ces transferts d'énergie en solution homogène pour des états excités S1. Une amélioration significative a notamment été obtenue pour le spectromètre Perals en utilisant le mélange p-xylène-naphtalène-PBBO (12 %). La résolution en énergie des spectromètres Packard et Wallac est également augmentée en tenant compte des comportements physiques et chimiques des molécules aromatiques.