Thèse soutenue

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Auteur / Autrice : Elena Magdalena Staicu Casagrande
Direction : Vladimir Esaulov
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 2002
Etablissement(s) : Paris 11

Résumé

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Cette thèse présente l'étude expérimentale des processus de transfert de charge entre des particules atomiques et les surfaces d'argent Ag(III), Ag(110) et Ag(l00) exposées au chlore. La motivation de ce travail est donné par l'influence de l'adsorption dans la promotion ou dans l'empoisonnement de réactions en surfaces. Nous avons étudié l'effet de la couverture de chlore sur les taux de capture et de perte d'électrons dans l'interaction des atomes (ions négatifs) de fluor, hydrogène et oxygène avec une surface d'argent. Le taux de formation de F diminue fortement à des basses couvertures correspondant à la chimisorption du chlore, lors de la diffusion des ions sur les trois surfaces Ag(111), Ag( 110) et Ag(100). A des grandes couvertures de chlore on trouve une grande probabilité de capture d'électrons que sur Ag(111), où des îlots de cristal ionique d'AgC1 se forme. Dans le cas de H ̄et O ̄le processus de transfert de charge a été étudié lors de l'interaction sur Ag(111) en fonction de la couverture de chlore. Des fortes oscillations de la probabilité de formation des ions négatifs sont observées en fonction de l'exposition au chlore. Ce comportement est expliqué par des changements de la structure électronique et par les modifications dans les positions et les largeurs des niveaux des anions à des différentes phases de l'adsorption, dus principalement à l'interaction avec les niveaux Cl(3p). Les grandes couvertures sont associées à une grande probabilité de capture d'électrons correspondant à la formation du cristal AgCl sur Ag(111). L'effet de l'environnement chimique dans la neutralisation des ions positifs sur des surfaces couvertes de chlore a été étudié lors de l'interaction de H+, Ar+, Ne+ and He+ avec les surfaces d'argent exposées au chlore. La modification de la couverture de chlore dans la région correspondant à la chimisorption du chlore induit une oscillation non linéaire de la probabilité de neutralisation des ions H+, Ar+, Ne+. Cela peut être associé à des changements de la structure électronique à cause de la présence de l'adsorbat. L'augmentation de la couverture amène la remontée des fractions d'ions diffusés sur Ag( 111), à cause de la diminution de la neutralisation sur les cristaux ionique de AgCl présents sur cette surface. Dans le cas de l'ion He+, on associe les modifications observées au processus de transfert de charge quasi-résonant qui implique le niveau 3s de chlore adsorbé.