Etude theorique et experimentale des proprietes d'optique non lineaire dans une solution de molecules chirales : dichroisme circulaire non lineaire

par HUGUES MESNIL

Thèse de doctorat en Physique

Sous la direction de François Hache.

Soutenue en 2001

à Paris 11 .

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  • Résumé

    L'objet de ce travail est l'etude theorique et experimentale des proprietes d'optique non lineaire (activite optique non lineaire) d'une solution de molecules chirales, en considerant principalement les effets resonnants du troisieme ordre analogues a l'effet kerr, et en particulier le dichroisme circulaire non lineaire. La resolution de l'equation de propagation non lineaire est effectuee pour un seul faisceau puis pour des configurations de type excitation-sondage, en incluant la non localite dans la reponse non lineaire. Des choix judicieux de polarisation permettent de decoupler dans une large mesure les effets non locaux des effets de dichroisme induits par l'effet kerr. On considere ensuite l'etude microscopique de l'activite optique non lineaire en developpant un formalisme classique puis quantique base sur l'extension des hyperpolarisabilites aux termes dipolaires magnetiques et quadrupolaires electriques. Ce formalisme est applique au cas de systemes simples, en particulier a trois niveaux. Des mesures du dichroisme circulaire en fonction de l'intensite incidente sont realisees a un puis deux faisceaux laser dans une solution d'ions complexes metalliques ruthenium(ii) tris-bipyridil chiraux. Les impulsions laser femtosecondes utilisees, accordables en frequence autour de 470 nm, sont generees a partir d'un amplificateur parametrique optique. Les experiences pour les deux enantiomeres et le melange racemique mettent en evidence une reponse non lineaire (saturation) du dichroisme circulaire. Une configuration d'excitation-sondage ou seule la polarisation du faisceau pompe est modulee permet en particulier de s'affranchir des effets de polarisation lineaires. Ces resultats sont en tres bon accord quantitatif avec une modelisation microscopique de l'ion etudie par un systeme d'oscillateurs couples a deux niveaux. Ils ouvrent des perspectives d'etude de modifications conformationnelles resolues temporellement a une echelle subpicoseconde.


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  • Détails : 218 p.
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