Contribution a l'etude des effets de l'irradiation alpha sur les verres nucleaires

• Auteur / Autrice : ABDALKARIM ABBAS
• Direction : Georges Calas
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Sciences et techniques
• Date : Soutenance en 2001
• Etablissement(s) : Paris 7

Résumé

L'objet de cette etude a ete de caracteriser les effets de l'irradiation alpha sur les verres nucleaires. Nous avons suivi une double approche, par l'experience et par la simulation numerique. La structure du verre nucleaire francais, r7t7, a ete simulee en utilisant des verres a 4 et 6 oxydes contenant les principaux elements de ce verre : sio 2, b 2o 3, na 2o, zro 2, al 2o 3 et cao. Ces verres ont ete irradies aux ions he + de 1 mev (processus electroniques) et kr 3 + de 2,1 mev (processus electroniques et balistiques), ce qui nous a permis de reproduire a la fois les effets de la particule alpha et du noyau de recul emis lors de la desintegration des actinides, mais aussi de differencier les effets causes par les processus electroniques et balistiques. Les verres ainsi irradies ont ete caracterises par differentes methodes, ce qui a ete l'occasion d'adapter les protocoles experimentaux aux caracteristiques specifiques de nos echantillons (echantillons de petite taille tres isolants, faible profondeur irradiee). Les resultats mettent en avant le role particulier du sodium (element le plus mobile) : accumulation de sodium a la surface observee par spectroscopie rutherford, acceleration apparente du relachement de sodium par lixiviation coherente avec les resultats precedents. Les spectres raman montrent une augmentation de la polymerisation du verre apres irradiation s'expliquant par la migration du sodium. Nous retrouvons l'evolution sous irradiation des grandeurs mecaniques observees sur les verres nucleaires dopes (la durete diminue, la tenacite augmente). Parallelement a ce travail experimental, nous avons realise des simulations par dynamique moleculaire d'un verre a 6 oxydes. Nous avons montre que la presence de la surface induit des modifications de la structure se limitant a 10 a : modification des profils de concentration, diminution de la coordinence (al, b et si). Lors des cascades de chocs balistiques, il apparait que les deplacements atomiques sont plus faciles pres des surfaces, comportement observe egalement lors de l'application d'un champ electrique externe. Dans la gamme d'energie etudiee, l'efficacite de la reconstruction de la structure vitreuse ne semble pas affectee par la presence de la surface.