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Thèse soutenue

Migration de l'uranium dans un podzol : le rôle des colloïdes dans la zone non saturée et la nappe : application aux landes de Gascogne

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Auteur / Autrice : Pierre Crançon
Direction : Laurent Charlet
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences de la Terre et de l'Univers
Date : Soutenance en 2001
Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble, Isère, France ; 1971-2015)

Résumé

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L'uranium est fortement associe aux matieres organiques dans de nombreux sols naturels. U(vi) forme plus particulierement des complexes tres stables avec les acides humiques, pour des conditions acides a neutres. Les acides humiques peuvent se rencontrer dans les systemes naturels en agregats avec les argiles, ou en enrobage de particules minerales. Ces structures sont tres sensibles aux variations de la force ionique du milieu. Cette sensibilite peut etre a l'origine d'une forte remobilisation des substances humiques colloidales du sol, et de leur migration en direction de la nappe phreatique. Dans ce cas, la migration de l'uranium complexe par les substances humiques peut etre grandement facilitee dans le sol. Le transport reactif comparatif de l'uranium total et de ses isotopes a ete etudie dans un site ou de l'uranium metallique est repandu a la surface du sol, dans le podzol des landes de gascogne. L'etude de terrain est completee par une etude experimentale en colonnes. L'evolution temporelle de la concentration totale en uranium et des rapports isotopiques u 2 3 5/u 2 3 8 et u 2 3 3/u 2 3 8 est determinee par icp-ms. Le suivi de la concentration relative en substances humiques est realise par fluorescence uv en ligne. L'etude de terrain montre que la majorite de l'uranium est retenue dans les premiers centimetres du sol. On observe pourtant des concentrations en uranium anormalement elevees dans les eaux souterraines, a plus de 2 kilometres a l'aval des zones contaminees. Ceci montre qu'il existe un processus de transport rapide de l'uranium dans la zone insaturee, et que ce processus assure une migration de l'uranium sur de longues distances. Dans le sol sableux des landes, des colloides naturels argilo-humiques migrent a la vitesse de l'eau, mais peuvent etre retardes lorsque la force ionique des eaux souterraines augmente. On montre que l'uranium est fortement associe a la fraction granulometrique fine (< 8m) du sable, et plus particulierement aux colloides composites argilo-humique. Dans les conditions geochimiques stables des colonnes experimentales, plus de 70% de l'uranium est retenu dans les premiers 2 centimetres de sable, meme apres la circulation de 100 volumes d'eau dans la colonne. Ceci montre la forte capacite de retention de l'uranium du sable des landes. L'ajout de colloides naturels a la solution d'injection favorise la migration de l'uranium. Il apparait qu'entre 5 et 15% de l'uranium total injecte dans les colonnes de sable sont transportes par les colloides argilo-humiques a la vitesse de l'eau. L'utilisation de l'isotope u 2 3 3 permet de realiser la distinction entre l'uranium transporte de facon non reactive a travers le sable, et l'uranium derobe depuis les agregats argilo-humiques et les enrobages des grains du sable. Une diminution brutale de la force ionique du milieu durant les essais de transport montre une remobilisation importante de l'uranium depuis le sol. Lorsque l'on considere les relations complexes entre l'hydrologie et la geochimie dans la zone non saturee du sol, il apparait que le transport de l'uranium est controle par : - les contrastes de force ionique et la vitesse elevee des transferts d'eau dans la partie superieure de la zone insaturee, en reponse a l'infiltration transitoire des lames d'eau de pluie, - l'existence d'une stratification d'acidite et d'oxygene dissous dans le sol, qui determine la speciation de l'uranium et l'efficacite de sa sorption a la surface des mineraux et colloides du sol au dessus de la surface libre de la nappe, - les contrastes geochimiques qui apparaissent lors des remontees de la nappe phreatique.