Rôle catalytique des hydroxyles acides situés dans les poches latérales de la mordénite : mise en évidence par spectroscopie infrarouge in situ dans l'isomérisation des xylènes

• Auteur / Autrice : Olivier Marie
• Direction : Frédéric Thibault-Starzyk
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie théorique, physique analytique
• Date : Soutenance en 2001
• Etablissement(s) : Caen

Mots clés

Mots clés contrôlés

Xylènes

Fonction d'acidité

Mordénite

Zéolites

Spectroscopie infrarouge

Catalyse hétérogène

Résumé

Parmi les zéolithes utilisées en catalyse hétérogène, la mordénite est un des types structuraux les plus étudiés au cours des dernières années. Sa microporosité particulière constituée de grands canaux (G. C) et de poches latérales (P. L. ) lui confère un double intérêt fondamental et industriel. L'objectif de cette étude consiste à déterminer le rôle catalytique des hydroxyles acides (OH) en fonction de leur localisation au seil de la mordénite. Dans un premier temps, nous avons introduit une quantité croissante d'OH au sein d'une mordénite sodique. A partir de considérations bibliographiques et d'une étude infrarouge (IR), nous avons établi qu'il existe 3 localisations distinctes au sein de la structure pour les porteurs de charge positives (Na+ et OH) : dans les grands canaux, au sein des ouvertures délimitant l'accès aux poches latérales et dans les poches latérales. Toutefois, les OH localisés au sein des ouvertures délimitant l'accès aux P. L. Ne peuvent pas être différenciés des OH G. C. La caractérisation de la force acide des hydroxyles en fonction de leur localisation a été conduite ensuite par l'étude IR de l'adsorption de molécules sondes Py, CO, CD3CN, t-BuCN et par une méthode originale : la détermination de l'intéraction du cation moléculaire NO+ avec les oxygènes du réseau. Les OH G. C. Sont plus acides que les OH P. L. Et la présence de Na+ ne perturbe pas la force acide. La molécule de CD3CN subit des effets particuliers de confinement au sein des poches latérales qui exaltent sa basidité [etc]