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Dynamique de l'adsorption dissociative de l'hydrogène sur une surface métallique
| Auteur / Autrice : | Cédric Crespos |
| Direction : | Jean-Claude Rayez, Antoine Salin |
| Type : | Thèse de doctorat |
| Discipline(s) : | Sciences chimiques |
| Date : | Soutenance en 2001 |
| Etablissement(s) : | Bordeaux 1 |
Mots clés
Résumé
La réaction d'adsorption dissociative de l'hydrogène sur une surface métallique fait partie des réactions chimiques élémentaires de catalyse hétérogène de surface et constitue dans beaucoup de cas l'étape préliminaire pour les réactions molécules/surface complexes. Le système hydrogène/surface métallique est d'un grand intérêt en simulation de par le grand nombre d'études réalisées au niveau théorique et expérimental. Nous nous sommes concentrés sur la réactivité de l'hydrogène sur une surface de palladium. La présence de voies de dissociation sans barrière de potentiel confère à ce type de système dits "systèmes non-activés" un statut particulier, et la dynamique réactionnelle sur ces surfaces présente de nombreuses zones d'ombres qu'il convient de clarifier. Afin d'étudier la dynamique du mécanisme de dissociation de l'hydrogène sur la surface Pd(111), nous avons choisi d'utiliser une approche théorique qui s'appuie sur la méthode des trajectoires classiques. Un modèle d'interaction particulièrement précis, basé sur une méthode d'interpolation des calculs ab initio appelée méthode de "réduction de la corrugation", a été développé au sein du laboratoire. L'utilisation de ce modèle nous a permis d'expliquer le rôle des différents degrés de liberté impliqués dans la réaction H2/Pd(111) et de dégager des résultats importants concernant la dynamique réactionnelle : (i) la probabilité de dissociation est déterminée par un mécanisme 2D mettant en jeu l'orientation moléculaire durant la phase d'approche de la molécule sur la surface (ii) à faible énergie de translation des molécules incidentes, la dissociation se caractérise par un mécanisme de "piégeage dynamique". En outre, cette étude nous a amené à développer des outils d'analyse de la dynamique réactionnelle d'un grand intérêt pour des travaux futurs sur les réactions molécules /surface.