Thèse soutenue

Reduction catalytique du monoxyde d'azote assistee par l'oxydation menagee du methane sur un catalyseur co-pd/hmor

FR
Auteur / Autrice : MARC BERGER
Direction : Gérald Djéga-Mariadassou
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 2000
Etablissement(s) : Paris 6

Résumé

FR

La destruction des oxydes d'azote nox (x = 1,2) est un enjeu important pour la depollution d'effluents industriels. Deux methodes catalytiques sont tres etudiees : la decomposition du monoxyde d'azote ou la reduction de ce dernier par un hydrocarbure. La presente etude, de nature fondamentale, a pour but de comprendre les phenomenes a l'echelle moleculaire, et d'etablir les sequences d'etapes elementaires (cycles catalytiques) mettant en jeu reactifs et sites catalytiques dans la reaction denox sur le catalyseur co-pd/hmor en presence de methane comme reducteur. Dans une premiere partie, la difference de comportement entre des catalyseurs dits de decomposition du monoxyde d'azote, de type cu/hzsm-5 et ceux dits de reduction du monoxyde d'azote par le methane, de type co/hzsm-5, a ete explicitee. Le but de la seconde partie etait de comprendre le fonctionnement du catalyseur co-pd/hmor : l'approche mecanistique a permis de mettre en evidence les trois fonctions necessaires a la reaction denox. Tout d'abord, le cation co 2 + echange dans la zeolithe est le site d'adsorption du monoxyde d'azote sous forme dinitrosyle. Sur ce site, le monoxyde d'azote se decomposera a la temperature de la reaction. Les particules d'oxyde de cobalt a l'exterieur des grains de zeolithe, sont responsables de l'oxydation de monoxyde d'azote en dioxyde d'azote, ce dioxyde d'azote permettra l'oxydation menagee du methane. Enfin, l'activation du methane, qui correspond a son oxydation partielle en methanol et formaldehyde, s'opere sur les particules d'oxyde de palladium. L'existence de ces trois sites differencies, donc des trois fonctions necessaires a la reduction du monoxyde d'azote par le methane, permet de proposer le design de nouveaux catalyseurs potentiellement actifs dans cette reaction.