Formation de diamants par voies dynamiques et leur caractérisation
Auteur / Autrice : | Eric Fousson |
Direction : | Jean-Baptiste Donnet |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie - Physique |
Date : | Soutenance en 2000 |
Etablissement(s) : | Mulhouse |
Mots clés
Mots clés contrôlés
Résumé
Des nanodiamants de 5-7 nm ont été obtenus par détonation d'explosifs avec une balance d'oxygène négative pour des pressions de 20-30 GPa et des températures de 3000-4000 K. Nous avons utilisé des compositions TNT/RDX et TNT/HMX, certaines avec des additifs réducteurs ou carbonés (Al, B, noir de carbone, composé organique). Elles ont été tirées dans divers confinements (CO2, N2, vide, eau, NaCl, C2Cl3F3) afin de préserver les diamants formés de l'oxydation et de la rétro-graphitation. Après élimination des impuretés métalliques par H2SO4, il reste le carbone condensé (∼45% en masse du carbone initial), constitué de diamant (∼65%) et de carbone turbostratique (sp2) qui peut être éliminé sélectivement par un traitement via un mélange H2O2/HNO3. Les suies de détonation ont été caractérisées par diverses techniques RX, MEB, MET, RMN13C. Du diamant a également été obtenu par compression sous choc de précurseurs carbonés (graphite, noir de carbone, fullerènes, composés organiques…) mélangés à des poudres métalliques (Cu, Co,…) qui agissent comme catalyseur et dissipateur thermique, limitant le phénomène de rétro-graphitation. Les chocs ont été générés par lancement d'un impacteur sur l'échantillon carboné grâce à un dispositif de relèvement de plaques ou des canons de 30 et 105 mm de calibre (pressions de ∼50 GPa et durées de choc de 0,37 à 1,15 μs). L'analyse RX montre la présence de diamant, et de carbone turbostratique, la MET celle de plaquettes mono-cristallines de carbynes pour les produits issus de la compression de fullerènes et noir N110. La coexistence des trois allotropes du carbone est due à l'hétérogénéité des pressions et des températures dans l'échantillon. La présence en RMN 13C d'intenses bandes de rotation sp3 révèle une forte anisotropie cristalline du diamant dont la formation passe par un mécanisme probablement mixte, à la fois reconstructif et martensitique.