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des thèses françaises
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Structure et réactivité en chimisorption et catalyse des alliages Pd8Ni92 (111) et (110)
| Auteur / Autrice : | Anne-Charlotte Michel |
| Direction : | Yvette Jugnet |
| Type : | Thèse de doctorat |
| Discipline(s) : | Sciences. Physique |
| Date : | Soutenance en 2000 |
| Etablissement(s) : | Lyon 1 |
| Jury : | Examinateurs / Examinatrices : Yvette Jugnet |
Résumé
Ce travail vise à caractériser au mieux les surface d'alliage Pd8Ni92 (111) et (110), et à étudier les propriétés chimisorptives et réactives de ces faces afin de déterminer les facteurs (géométriques, électroniques. . . ) qui influencent les propriétés catalytiques de ces systèmes bimétalliques. Un très fort enrichissement en Pd (80 % atomique) dans l'ultime plan de surface a été mis en évidence pour les deux faces de l'alliage conduisant à une reconstruction de surface dans le cas de la face (110). L'étude de l'adsorption de CO par spectrométrie vibrationnelle (HREELS) et thermodésorption a montré que les propriétés chimisorptives des faces (110) et (111) de l'alliage sont modifiées par rapport aux faces correspondantes du Pd pur, celles de la face (110) étant toutefois moins altérées que la face (111) : une diminution de l'énergie d'adsorption de CO a pu être observée sur les alliages et les sites d'adsorption ont pu être caractérisés (sites linéaires, pontés ternaires, Pd, Ni ou mixtes PdNi). Les mesures de réactivité en hydrogénation du butadiène indiquent que le Pd présent à la surface de l'alliage est beaucoup plus actif que le Pd pur et ceci d'autant plus sur la face (110), l'alliage étant vingt fois plus actif que le palladium. Contrairement à la face (110), la face (111) se désactive au cours de la réaction. L'étude de la chimisorption du butadiène par HREELS a permis de montrer une adsorption de type di-π sur la face (110) de l'alliage, identique à celle observée sur Pd (110). Sur la face (111), le butadiène se modifie par réaction de surface.