Thèse soutenue

Étude de la migration thermique des produits de fission molybdène, technétium et iode dans les apatites

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Auteur / Autrice : Clotilde Gaillard
Direction : Noëlle ChevarierNathalie Millard-Pinard
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences. Analyse physico-chimique. Chimie analytique
Date : Soutenance en 2000
Etablissement(s) : Lyon 1
Jury : Examinateurs / Examinatrices : Noëlle Chevarier, Nathalie Millard-Pinard

Résumé

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Dans l'optique d'un stockage en site géologique des déchets nucléaires à vie longue, les apatites sont envisagées, d'une part comme matrice de confinement d'actinides ou de produits de fission à vie longue, et d'autre part, comme matériaux incorporés dans les barrières ouvragées. Nos travaux consistent à étudier la migration dans les apatites des produits de fission en fonction de la température. . Nous avons choisi d'étudier l'iode 129, de période 16 millions d'années et le technétium 99, de période 210000 ans. Le but est d'obtenir une modélisation du comportement de ces éléments afin d'extrapoler leur devenir sur une longue période. L'apatite étudiée est de l'hydroxyapatite de synthèse de composition chimique connue Ca10(PO4)6(OH)2. Afin de limiter les problèmes de radioprotection, nous avons étudié le comportement du technétium via le rhénium, son homologue chimique, et le molybdène, de masse proche de celle du technétium. Le couplage implantation ionique - RBS nous a permis de mettre en évidence une volatilisation de ces éléments lors de recuits sous air. Nous avons alors entrepris des études de caractérisation chimique du molybdène et du rhénium par XPS et XANES. Nous avons mis en évidence une oxydation de ces éléments, entraînant la formation d'oxydes volatils. Dans le cas de l'iode, nous avons conjointement mené des expériences avec de l'iode 131 radioactif et de l'iode stable, montrant une diffusion de cet élément dans les joints de grains du matériaux.