Étude de l'origine et du devenir des hydrocarbures dans le milieu marin : approches moléculaire et isotopique, application aux pollutions pétrolières

• Auteur / Autrice : Laurent Mazeas
• Direction : Hélène Budzinski
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie analytique et environnement
• Date : Soutenance en 2000
• Etablissement(s) : Bordeaux 1

Résumé

Les hydrocarbures sont présents de façon ubiquiste dans le milieu naturel en raison de la multiplicité de leurs sources. En effet, ces composés peuvent être synthétisés par les organismes vivants ou être produits lors de la dégradation de la matière organique. Certains hydrocarbures sont formés lors des processus conduisant à la combustion incomplète de matière organique. Ces composés se retrouvent dans l'environnement marin suite aux rejets anthropiques (marée noire) et naturels (fuite du plateau continental) de pétrole. Les profils moléculaires des hydrocarbures présentant des différences en fonction de leur origine, les études de source de ces composés reposent ainsi essentiellement sur leur examen. Cependant, les différents processus affectant les hydrocarbures dans l'environnement, en altérant de façon sélective ces profils, rendent l'utilisation de ces seuls critères moléculaires délicate dans le cas d'échantillons altérés. Dans ce contexte l'introduction de la mesure de la composition isotopique du carbone (¹³C/¹²C) pourrait permettre d'affiner les diagnostics de source des hydrocarbures. En effet, le rapport ¹³C/¹²C des composés organiques présente des variations en fonction de l'origine du carbone source, du cycle biosynthétique du producteur primaire et des conditions environnementales. La robustesse de l'approche moléculaire et les potentialités de l'approche isotopique ont été évaluées quant à l'étude de l'origine et du devenir des hydrocarbures dans le milieu marin. Ces deux approches ont été appliquées à l'identification de résidus pétroliers retrouvés le long de la façade Atlantique Française après la marée noire de l'Erika et au suivi des hydrocarbures aromatiques dans la colonne sédimentaire au cours d'une expérience in-situ (Anse de Carteau, Golf de Fos) simulant l'arrivée massive de pétrole à l'interface eau-sédiment. L'utilisation des approches moléculaire et isotopique a permis de différencier sans équivoque les résidus pétroliers reliés au naufrage du pétrolier Erika de ceux résultant de divers dégazages qui suivirent cet accident. Au cours de l'expérience in-situ de Carteau, des modifications importantes du profil moléculaire des hydrocarbures aromatiques ont été observées. La mesure de la composition isotopique a permis d'étudier spécifiquement le devenir des HAP en fonction de leur origine. De plus, la non-altération de la composition isotopique des hydrocarbures par les phénomènes de biodégradation aérobie a également été mise en évidence.

Hydrocarbons are ubiquitous organic compounds in the environment due to multiplicity of their sources. Indeed, they can be directly synthesized by living organisms or produced during the degradation of organic matter. Some hydrocarbons are formed during organic matter combustion processes. Those compounds can be introduced in the marine environment after oil spills and natural petroleum leakages. As hydrocarbons molecular profiles are different depending on their origin, source apportionment of those compounds have been mostly based on their distribution until recently. Nevertheless, due to selective molecular alteration caused by the different processes affecting hydrocarbons in the environment, the unique use of molecular considerations can be delicate. In this context, the measurement of the stable carbon isotopic composition (¹³C/¹²C) should be helpful to improve source apportionment studies of hydrocarbons. Indeed, organic compound ¹³C/¹²C ratios show variation depending on the origin of the carbon, on the primary producer biosynthetic pathway and on environmental conditions. The reliability of the molecular approach and the potentialities of the isotopic one have been evaluated. Indeed, those two approaches have been applied to the identification of tar balls collected along the Atlantic coast after the Erika oil spill and to the fate study of aromatic hydrocarbons in the sedimentary column during an in-situ experiment simulating a massive input of petroleum at the water-sediment interface. Residues coming from the Erika oil spill were differentiated from the ones resulting from the numerous tar balls incident that occurred after this incident. During the Carteau in-situ experiment, some important molecular alterations have been observed. The measurement of the isotopic composition has allowed to study specifically the fate of PAH according to their origin. The non-alteration of the isotopic composition during in-vitro aerobic biodegradation experiment was also pointed out.