Etude de l'oxydation catalytique des suies Diesel sur poudre métallique activée

• Auteur / Autrice : Hichem Aloui
• Direction : Jean-Christophe Menezo
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie appliquée
• Date : Soutenance en 1999
• Etablissement(s) : Poitiers

Mots clés

Mots clés contrôlés

Stabilité

Analyse thermique

Spectrométrie EXAFS

Mécanismes

Catalyseurs au cuivre

Moteurs diesel -- Gaz d'échappement

Résumé

Ce travail est consacre a la preparation et la caracterisation d'un catalyseur capable d'abaisser de maniere importante la temperature d'oxydation des suies issues des moteurs diesel. L'activite est evaluee par deux techniques d'oxydation en temperature programmee du melange suies-catalyseur. Elles permettent une analyse de co 2 (tpo) ainsi qu'une analyse differentielle et gravimetrique (atd/atg). Les conditions de tests catalytiques ont ete optimisees. Les resultats presentes au cours de la premiere partie de ce travail montrent que les suies sont constituees de grains elementaires, de diametre moyen voisin de 30 nm, agglomeres en particules de tailles superieures a 1 m. Celles-ci emprisonnent une fraction organique dite soluble (sof) de 30% en masse ainsi qu'une fraction minerale constituee de p, ca, zn et fe avec une teneur globale de 1% en masse. La temperature maximale d'oxydation des suies en absence de catalyseur est de 620\c avec une temperature d'ignition de 490\c. Cette derniere varie avec la quantite en sof. Les catalyseurs etudies sont d'une part des oxydes et halogenures metalliques seuls ou en melange, et d'autre part un catalyseur plus elabore prepare par depot, sur une poudre de fer (modele du filtre metallique), des especes les plus actives. Les melanges cuo-cucl ou cuo modifie par ajout de chlore se sont reveles les plus actifs, avec une temperature d'ignition de 160\c et une temperature du maximum de vitesse d'oxydation de 260\c. Cette phase, additionnee de cuf 2, a ete deposee sur une poudre de fer sous courant d'oxygene a 800\c. Le catalyseur cu 0 , 6/fe 0 , 5/cuf 2 ( 0 , 0 5 ) se desactive par destruction du systeme cu-o-cl causee par le depart de chlore, confirme par les analyses e. X. A. F. S. . Le phenomene peut toutefois etre fortement ralenti en limitant la temperature de travail du catalyseur a 300\c ou par ajout de vapeur d'eau dans les reactifs. Un mecanisme reactionnel a ete propose impliquant une activation de l'oxygene par l'intermediaire d'un complexe oxychlorure.