Synthèse et caractérisation de solides de type aluminosilicates à micro- et mésoporosité contrôlées pouvant être utilisés en catalyse acide

• Auteur / Autrice : David Marseault
• Direction : Philippe Caullet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie
• Date : Soutenance en 1999
• Etablissement(s) : Mulhouse

Mots clés

Mots clés contrôlés

Silicates d'aluminium

Matériaux poreux

Zéolites

Reformage catalytique

Pétrole -- Raffinage

Résumé

Ce travail concerne la préparation de nouveaux catalyseurs acides utilisables lors du raffinage du pétrole. L'inconvénient des catalyseurs actuels constitués d'une phase zéolithique d'acidité moyenne à forte et d'une phase amorphe à mésoporosité désorganisée et d'acidité très faible est l'accessibilité restreinte aux sites acides de la zéolithe, qui limite la conversion des molécules de taille importante. Afin de dépasser cette limite, l'objectif du présent travail est de préparer un composite à la fois micro- et mésoporeux dans lequel les zones microporeuses sont dispersées de la manière la plus optimale possible au sein d'une phase à mésoporosité organisée. Trois voies de synthèse ont été expérimentées. La première voie consiste à synthétiser des nanocristaux de zéolithe (de type BEA ou MFI) et à les incorporer ultérieurement lors d'une deuxième étape de la synthèse dans une phase mésoporeuse (de type MCM-41) en présence de tensioactifs cationiques (chap. 3). Cette voie apparaît prometteuse. La deuxième méthode consiste au contraire à préparer un solide mésoporeux organisé et à essayer de recristalliser partiellement les parois minérales amorphes de celui-ci sous forme zéolithique. Malgré les nombreux essais réalisés, cette méthode n'a pas permis d'obtenir de résultats probants. (chap. 4). La troisième méthode consiste à préparer le solide composite en une seule étape en présence des structurants de la microporosité et de la mésoporosité. En fait, le travail réalisé en amont a surtout porté sur l'étude de l'incorporation directe du structurant microporeux au solide mésoporeux au cours de la formation de celui-ci. Quelques voies de synthèse possibles sont dégagées. (chap. 5). Les techniques mises en œuvre sont : la diffraction des rayons X, les microscopies électroniques à balayage et en transmission, la spectroscopie RMN du solide haute résolution, la manométrie d'adsorption d'azote…