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Thèse soutenue

Etude expérimentale et théorique du piégeage et de la réduction des oxydes d'azote des échappements des moteurs automobiles à mélange pauvre par les catalyseurs de type piège à NOx

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Auteur / Autrice : Hakim Mahzoul
Direction : Patrick Gilot
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences pour l'ingénieur
Date : Soutenance en 1999
Etablissement(s) : Mulhouse

Résumé

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Dans le cadre de la réduction des oxydes d'azote (NOx) des échappements des moteurs automobiles à mélange pauvre (milieu oxydant), de nombreux catalyseurs de formulations diverses ont été étudiés mais aucun d'eux n'a donné entière satisfaction pour être industrialisé (faible conversion des NOx, désactivation…etc). En 1993, TOYOTA a breveté un nouveau type de catalyseur appelé «Catalyseurs de type piège à NOx» qui adsorbe les NOx en milieu pauvre et les libère ultérieurement en milieu riche où ils sont réduits à plus de 90%. Le but de ce travail de thèse est de donner une meilleure compréhension des mécanismes d'adsorption et de réduction des NOx afin d'optimiser ce type de catalyseur. La capacité de stockage d'un catalyseur de type piège à NOx a été testée en fonction de la composition des catalyseurs, de la concentration en NOx, de la concentration en O2 et de la température. Par FTIR nous avons identifié les espèces formées lors de l'adsorption des NOx et ainsi un mécanisme a été proposé pour interpréter les résultats expérimentaux. Ce mécanisme a été validé par un modèle d'adsorption des NOx permettant d'estimer les paramètres cinétiques des principales réactions intervenant dans le processus d'adsorption des NOx. Pour comprendre par quel mécanisme les NOx sont réduits en milieu riche et pour déterminer quel est le meilleur réducteur entre CO, H2 et C3H6, l'étude de la réduction des NOx a été menée en faisant varier différents paramètres : la température, la nature et la concentration des réducteurs, la quantité de NOx adsorbée, la durée de la phase riche et l'effet de l'eau. Comme SO2 est connu pour être un poison pour les catalyseurs automobiles, l'adsorption de SO2 a été étudiée en absence et en présence des NOx. Les espèces formées lors de l'adsorption de SO2 ont été identifiées, la compétition NOx/SOx pour l'adsorption sur les catalyseurs a été évaluée et une étude de la régénération des catalyseurs de type piège à NOx empoisonnés au soufre a été engagée.