Thèse soutenue

Etudes électrochimiques et spectroélectrochimiques FTIR in situ sur électrodes modifiées aux zéolithes échangées au cuivre : application à l'étude du mécanisme de décomposition des NOx

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Auteur / Autrice : Emmanuelle Brendle
Direction : Alain Louati
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie
Date : Soutenance en 1999
Etablissement(s) : Mulhouse

Mots clés

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Mots clés contrôlés

Résumé

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Le problème de la décomposition catalytique des oxydes d'azote des gaz d'émission de diverses sources de combustion a suscité une grande attention ces dernières années. Dans ce contexte, de nombreux travaux ont montré que la zéolithe de structure MFI échangée au cuivre (Cu-ZSM-5) est l'une des plus efficaces dans l'élimination des NOx. Ces travaux, souvent menés dans des conditions atmosphériques et thermiques très sévères, ont essentiellement montré que la capacité de décomposition est due à la formation du Cu(I) par réduction du Cu(II) dans les systèmes zéolithiques échangés au cuivre. C'est dans ce cadre que s'inscrit le travail présenté dans cette thèse. En effet, nous nous proposons d'explorer la possibilité de générer le cuivre (I) à température ambiante par voie électrochimique et d'étudier les interactions des oxydes d'azote avec le Cu(I) ainsi formé. Les études ont été effectuées en milieu aqueux saturée de gaz inerte ou d'oxyde d'azote (NO, N2O ou NO2) par voltampérométrie cyclique et par spectroélectrochimie FTIR in situ sur électrodes modifiées aux zéolithes recouvertes d'un film de Nafion. Les résultats obtenus ont permis la mise en évidence de la réduction de Cu(II) en Cu(I) puis en Cu(0) dans les systèmes zéolithiques Cu-ZSM-5 et Na-Cu-EMT ainsi que des interactions entre les oxydes d'azotes et le cuivre(I) produit électrochimiquement. La spectroélectrochimie FTIR in situ a confirmé ces réactions d'interaction et a permis de caractériser les produits qui en résultent. La comparaison de nos résultats à ceux obtenus par d'autres auteurs nous a conduit à proposer des schémas réactionnels pour toutes les réactions étudiées. L'originalité de ce travail réside dans la mise au point d'une nouvelle approche des problèmes de décomposition des oxydes d'azotes par les systèmes zéolithiques échangés au cuivre.