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Thèse soutenue

Dynamique moléculaire du composé d'inclusion TANO-heptane : une étude combinée : simulation numérique/diffusion quasiélastique incohérente des neutrons

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Auteur / Autrice : Nhan Duc Morelon
Direction : Marc Bée
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique
Date : Soutenance en 1999
Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015)

Résumé

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Les composes d'inclusion du tano sont des complexes moleculaires constitues de deux especes chimiques. Les molecules de tano forment une matrice ayant une structure en canaux, dans laquelle sont incluses une grande variete de molecules lineaires (alcanes, polymeres, etc). La complexite et la variete du desordre dynamique rencontre dans ces cristaux plastiques nous a amener a completer les etudes experimentales anterieures par des simulations de dynamique moleculaire. Apres un resume des principales caracteristiques des composes d'inclusion du tano (descriptions des phases basse et haute temperature du tano-heptane, transitions de phase) et un rappel detaille des resultats obtenus precedemment par diffusion quasielastique des neutrons par bee etal, les methodes de simulation utilisees par la suite sont exposees de maniere synthetique. Nous introduisons aussi dans cette partie les fonctions utilisees en diffusion neutronique et leurs liens avec les resultats issus des simulations. Nous decrivons ensuite en detail les procedures utilisees pour mettre au point le potentiel d'interaction empirique a partir des donnees experimentales disponibles et des resultats de calculs ab initio. Cette phase, dite de parametrisation, determine de facon cruciale la qualite des simulations de dynamique moleculaire. Un premier test du potentiel empirique est realise en comparant les structures moleculaires calculees aux resultats experimentaux et ab initio. La description et l'analyse approfondie des simulations de dynamique moleculaire de la phase haute temperature du tano-heptane est ensuite detaillee. Les trajectoires atomiques simulees nous ont permis de calculer les spectres de diffusion quasielastique incoherente et ainsi d'effectuer une comparaison directe de nos simulations aux etudes experimentales. Des etudes experimentales de diffusion quasielastique sous pression concluent notre travail et montrent finalement que les composes d'inclusion du tano sont encore loin d'etre parfaitement compris.