Influence des defauts sur les proprietes dynamiques de structures bidimensionnelles adsorbees : phonons confines et vibrons localises

Influence of the defects on the dynamical properties of two-dimensional adsorbed structures : confined phonons and localized vibrons

• Auteur / Autrice : Vincent Pouthier
• Direction : Claude Girardet
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1999
• Etablissement(s) : Besançon

Résumé

Ce travail est une etude theorique de l'influence de defauts intrinseques au substrat ou inclus dans l'adsorbat sur les mouvements collectifs de structures adsorbees. Nous avons ainsi scinde notre analyse en deux parties traitant, respectivement, de la nature des phonons d'une nanostructure confinee sur une surface a marches et du comportement des vibrons d'une monocouche moleculaire ordonnee puis desordonnee. Le confinement d'une monocouche du aux marches entraine une specificite de son comportement dynamique. _ la taille reduite de l'adsorbat conduit a une quantification des modes. _ la singularite du potentiel atome/marche entraine l'apparition d'ondes evanescentes fortement localisee sur les extremites de l'adsorbat. L'apparition de modes localises est un phenomene critique traduisant la divergence de la longueur de localisation des ondes pour des valeurs particulieres de l'interaction atome/marche. L'etude de la dynamique des vibrations internes d'une monocouche est basee sur l'analyse complete du potentiel du systeme adsorbat + substrat. Nous avons calcule les reponses optiques lineaire (absorption ir) et non lineaire (generation de frequence somme) de la monocouche. _ l'interaction laterale entre molecule entraine une delocalisation des excitations de vibration interne qui se propagent de facon coherente. _ les mouvements des phonons et librons de l'adsorbat et du substrat sont responsables de la relaxation de phase des vibrons. _ une distribution aleatoire de defauts au sein de la monocouche conduit a une interaction entre les vibrons si bien que certains modes deviennent optiquement actifs traduisant ainsi l'elargissement inhomogene des spectres lineaire et non lineaire. _ les reponses lineaire et non lineaire des impuretes sont totalement differentes pour les faibles concentrations en defauts. Le profil dispersif du spectre sfg traduit l'interference entre les contributions resonante et non resonante de la susceptibilite non lineaire.