Etude de la cinetique de reactions bimoleculaires (atome-molecule) et termoleculaires (radical-molecule) a ultra basse temperature (23-295 k) par la technique cresu

Kinetics of bimolecular (atom-molecule) and termolecular (radical-molecule) reactions at ultra low temperature (23-295 k) using the cresu technique

• Auteur / Autrice : Sébastien Le Picard
• Direction : André Canosa
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1998
• Etablissement(s) : Rennes 1

Résumé

Ce memoire reporte l'etude experimentale de la cinetique de divers processus reactionnels entre especes neutres en phase gazeuse a tres basses temperatures (jusqu'a 23 k). La connaissance de la vitesse de ces processus dans ces conditions extremes est utile a la comprehension de la synthese des molecules dans le milieu interstellaire et dans les atmospheres planetaires froides. La dependance en temperature de la vitesse de reactions permet egalement de faire progresser nos connaissances des mecanismes reactionnels. Le dispositif experimental utilise combine la technique aerodynamique cresu (cinetique de reaction en ecoulement supersonique uniforme), qui permet de generer un jet de gaz de tres basse temperature a l'equilibre thermodynamique, et la technique plp-lif (photolyse laser pulsee - fluorescence induite par laser), qui permet de mesurer la vitesse des reactions impliquant des atomes ou des radicaux et des molecules neutres. Les reactions d'association entre le radical ch et les molecules n#2 et co ont ainsi ete etudiees a 53 k afin d'etendre la connaissance de la cinetique de ces reactions a des temperatures pertinentes pour differentes atmospheres extra-terrestres. Les coefficients de vitesse de deux reactions impliquant des atomes (al + o#2 alo + o et si + o#2 sio + o) ont ete mesures pour la premiere fois en dessous de la temperature ambiante (entre 23 et 295 k). La vitesse de ces deux reactions augmente lorsque la temperature diminue et la dependance en temperature de la premiere reaction a ete reproduite de maniere satisfaisante par une theorie de capture tenant compte des interactions a longue portee entre les reactants. Enfin, l'etude de la relaxation dans la structure fine de l'atome al (#2p#j) par collisions avec l'argon a ete effectuee entre 44 et 137 k. Completee par une etude theorique, elle a permis de caracteriser le potentiel d'interaction entre al et ar. Les eventuelles implications astrophysiques de l'ensemble de ces mesures ont egalement fait l'objet de discussions tout au long de ce memoire.