Elimination par voie catalytique des oxydes d'azote émis lors du fonctionnement des moteurs ''Diesel'' et des moteurs ''essence mélange pauvre''

Catalytic elimination of nitrogen oxides emitted by diesel and lean burn engines

• Auteur / Autrice : Thierry Bertin
• Direction : Jean-Christophe Menezo
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Chimie appliquée
• Date : Soutenance en 1998
• Etablissement(s) : Poitiers

Mots clés

Mots clés contrôlés

Manganites

Pérovskite

Dioxyde d'étain

Oxydes de fer

Alumine

Platine

Protoxyde d'azote

Décomposition (chimie)

Résumé

Ce travail est consacre a l'etude de l'elimination par voie catalytique des oxydes d'azote emis lors du fonctionnement des moteurs diesel et essence melange pauvre. Differents catalyseurs ont ete etudies. Il s'agit d'oxydes simples (al#2o#3, sno#2, fe#2o#3) seuls ou en melange, d'oxydes mixtes (perovskites) et de metaux supportes (pt / support). Seuls certains oxydes (nd#2cuo#4, sno#2-al#2o#3) ont une activite significative en reduction (presence de propene dans le melange reactionnel) et en decomposition (absence de reducteur) des no#x. Pour ces catalyseurs, le domaine d'activite se situe entre 300 et 500c avec un maximum de conversion a 350-400c. L'augmentation d'activite due a l'ajout de platine se traduit d'une part par un deplacement des courbes de conversion vers les basses temperatures et d'autre part par la formation d'une espece nouvelle n#2o. L'etude a donc consiste a modifier les methodes de preparation des catalyseurs et les conditions operatoires de la reaction afin de minimiser la formation de protoxyde d'azote. Dans ce but, une methode de depot du platine en interaction avec le fer a ete mise au point. Elle a permis d'obtenir des catalyseurs plus actifs et plus selectifs en n#2. Pour l'autre volet, la modulation de l'alimentation en reducteur dans le reacteur modifie la repartition des produits de la reaction, en particulier par une augmentation de la selectivite en n#2 sans variation de l'activite moyenne globale. Ceci a permis de mettre en evidence, a la surface des catalyseurs a base de fer (pas sur pt / al#2o#3), la formation et l'accumulation d'un intermediaire carbone et azote dont la reaction avec les oxydes d'azote conduit a la formation de n#2.