Etude quantitative et moleculaire du devenir des unites azotees au cours de la maturation artificielle de kerogenes : - type i, oligocene, produits gazeux et solubles - type ii, cenomanien, produits gazeux
Auteur / Autrice : | BRUNO GILLAIZEAU |
Direction : | Claude Largeau |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Terre, océan, espace |
Date : | Soutenance en 1998 |
Etablissement(s) : | Paris 7 |
Résumé
Notre but etait d'examiner l'origine des fonctions azotees dans la matiere organique sedimentaire, leur comportement durant la maturation et la nature des produits derives. Les produits azotes dans les huiles posent de nombreux problemes en raffinage et de fortes teneurs en n#2 dans certains gisements de gaz les rendent peu rentables. Un kerogene de type i (goynuk, oligocene, turquie) avec une teneur substantielle en azote a ete etudie par des methodes microscopiques, spectroscopiques et pyrolytiques. Ce kerogene resulte principalement de la preservation selective d'algaenanes (biomacromolecules resistantes provenant de parois de microalgues, telles que scenedesmus communis). L'etude parallele de la maturation artificielle (pyrolyses en milieu ferme a differents couples temps/temperature) du kerogene de goynuk et de l'algaenane de s. Communis a ete effectuee. La mise au point d'un protocole specifique de recuperation des gaz a permis d'etablir des bilans azote complets (gaz, fraction soluble, residu insoluble). Les resultats, extrapoles au cas geologique, montrent que (i) n#2 est le seul gaz azote forme, essentiellement pendant la metagenese, (ii) des composes azotes solubles sont formes en quantite significative a toutes les severites mais (iii) une fraction importante (25%) de l'azote subsiste dans les residus insolubles meme aux plus hautes temperatures. Pour tester le caractere general des resultats ci-dessus, une etude similaire a ete realisee sur un kerogene du type ii (cenomanien, italie centrale). La production de n#2, seul gaz azote, semble ici liee au craquage secondaire de composes azotes solubles associe a des processus de polycondensation ; contrairement a goynuk, elle n'augmente pas aux fortes severites. L'analyse des composes solubles formes par maturations artificielles (goynuk, algaenane de s. Communis) a montre que l'azote dans ces composes doit etre engage dans des structures polyaromatiques de haut poids moleculaires, non detectables en cg.