Fusion orientationnelle d'un cristal moleculaire, effets de surface. Simulation numerique de dynamique moleculaire

• Auteur / Autrice : MOHAMED AHERMOUCH
• Direction : Philippe Depondt
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1998
• Etablissement(s) : Paris 6

Résumé

Dans ce travail, nous nous interessons a des cristaux moleculaires qui presentent une fusion orientationnelle ou les degres de liberte orientationnels des molecules se liberent, alors que les translations restent bloquees par le reseau cristallin. Nous avons simule un echantillon de kclo 4 de 8 8 8 mailles, soit 2048 molecules de kclo 4. Les simulations se font avec des conditions periodiques aux limites dans deux directions seulement permettant ainsi de reproduire une surface libre d'orientation connue. Ceci necessite de modifier la methode de la somme d'ewald, utilisee pour calculer les interactions a longue portee pour un echantillon infini. On est amene a calculer la somme d'ewald dans les deux directions ou l'on impose les conditions periodiques, alors que dans la direction perpendiculaire a la surface libres on fait une somme explicite. Toutes nos simulations ont ete effectuees sur les machines massivement paralleles (cm-5). Pour etudier les effets de surface, les fonctions caracteristiques des ordres orientationnel et translationnel ont ete suivies avant et pendant la transition de phase. Pour les differentes orientations des surfaces libres, on a obtenu une structure correcte dans les deux phases, ainsi qu'un accord raisonnable des parametres de la maille orthorhombique et cubique. On a effectue des simulations en s'approchant de la transition afin d'observer les effets pre-transitionnels en surface. Pour les differentes orientations des surfaces libres, le desordre s'initie en surface longtemps avant que la transition n'ait effectivement lieu. La cinetique de la transition, ainsi que la temperature a laquelle elle a lieu depend de l'orientation des surfaces libres : on observe soit une croissance de la phase desordonnee a partir des surfaces libres, soit la croissance de germes situes au cur de l'echantillon. Les raisons de ces differences sont discutees.