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Thèse soutenue

Étude de la perméation du tritium à travers les gaines de crayons combustibles type R. E. P

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Auteur / Autrice : Caroline Andrieu
Direction : Francis Dalard
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Électrochimie
Date : Soutenance en 1998
Etablissement(s) : Grenoble INPG

Résumé

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Le tritium, isotope radioactif de l'hydrogene, est produit par fission ternaire dans le combustible nucleaire. Il est susceptible de traverser la gaine de zircaloy-4 du crayon combustible et ainsi contaminer l'eau du circuit primaire des reacteurs a eau pressurisee. Le processus limitant cette permeation est le transport du tritium a travers l'oxyde de surface du zircaloy, la zircone. Dans ce travail, la cinetique de relachement et de permeation du tritium dans le zircaloy-4 a ete mesuree en autoclave blinde et situe en boite a gants. L'influence de la cinetique d'oxydation et de la structure de la zircone sur le transport du tritium a ete ainsi mise en relief. Un mecanisme de transport du tritium dans la zircone est presente. Lors des premiers jours d'oxydation du zircaloy, les precipites intermetalliques zr(fe, cr)#2, presents dans l'alliage, jouent le role de court-circuit de diffusion du tritium a travers la zircone d'ou un relachement rapide du tritium pendant cette periode. Ensuite, ces precipites, presentant une forte affinite pour le tritium et s'oxydant avec retard par rapport a la matrice de zirconium, servent de vecteur du tritium dans l'oxyde. Lors de leur oxydation, ils relachent du tritium qui est alors disponible a la diffusion dans la zircone. Quand l'oxyde est dense, le relachement est faible, il s'accelere au moment de la transition cinetique d'oxydation du metal, quand la zircone devient plus poreuse. Par ailleurs, un outil informatique a specialement ete developpe permettant de prevoir la cinetique de permeation du tritium a travers les gaines en tenant compte de la croissance des couches d'oxyde de surface, de l'implantation du tritium par recul et du gradient thermique radial dans la gaine. Enfin, une prevision du taux de sortie du tritium du crayon combustible est donnee. Ce taux est de 8. 10#-#3% de l'activite produite dans le combustible.