La diffusion inelastique des rayons x comme nouvelle technique pour etudier la dynamique des systemes aptes a former des verres

The inelastic X-Ray scattering as a new technique to investigate the dynamics of glass-forming systems

• Auteur / Autrice : Claudio Masciovecchio
• Direction : Jean-François Legrand
• Type : Thèse de doctorat
• Discipline(s) : Physique
• Date : Soutenance en 1998
• Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015)

Mots clés

Mots clés libres

Physique

Etat condense

Proprietes mecaniques et thermiques

Dynamique reticulaire

Facteur structure dynamique

Methode etude

Diffusion rx

Diffusion inelastique

Appareillage

Systeme desordonne

Formation verre

Mode vibration

Etude experimentale

6350

Pac

6110e

Pac

Lattice dynamics

Dynamic structure factor

Investigation method

X-ray scattering

Inelastic scattering

Instrumentation

Disordered systems

Glass formation

Vibrational modes

Experimental study

Résumé

La principale motivation de cette these a ete l'etude de la dynamique collective des verres et des systemes aptes a former un verre a une echelle spatiale de l'ordre de la distance entre particules. Cette region n'etait pas facilement accessible avant le developpement de la technique de diffusion inelastique de rayons x (ixs), qui permet de mesurer directement le facteur de structure dynamique des particules dans les systemes. Afin d'etudier par ixs les excitations analogues a des modes phonons dans la region mesoscopique, une tres haute resolution en energie est necessaire. Dans ce contexte une importante realisation de cette these a ete la mise au point d'une technique pour la construction d'analyseurs spheriques adaptes a un spectrometre pour la diffusion inelastique de rayons x. Les analyseurs ainsi construits ont ouvert la possibilite d'effectuer des experiences de diffusion inelastiques de rayons x analysant les fluctuations de densite dans la matiere condensee. L'etude des modes collectifs dans les systemes aptes a former un verre a montre l'existence d'excitations inelastiques dont l'energie augmente avec l'impulsion transferee. L'observation d'une vitesse de groupe non nulle a prouve que les caracteristiques inelastiques observees sont encore dues a la propagation de modes analogues a des modes acoustiques. La comparaison avec des simulations de dynamique moleculaire a permis d'avoir une plus grande comprehension de la nature des vecteurs propres d'un systeme desordonne tel qu'un verre. Plus exactement, ces vecteurs propres sont bien representes par une onde plane et une composante aleatoire, et ils pourraient expliquer l'observation de l'exces en densite des etats vibrationnels dans les verres. Une etude de la dependance en temperature des modes a haute frequence dans le glycerol a permis de deduire le comportement en temperature de la vitesse du son a haute frequence, dans la phase liquide. Cette etude a montre que la ixs peut etre utilisee pour determiner experimentalement la dependance en temperature de la vitesse du son non-relaxee, ce qui constitue un parametre tres important pour toute approche hydrodynamique a la relaxation structurale dans les systemes aptes a former un verre.