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Thèse soutenue

Étude du rôle des précipités intermétalliques dans l'absorption d'hydrogène lors de la corrosion aqueuse d'alliages de zirconium

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Auteur / Autrice : Gwenn Lelievre
Direction : Daniel Fruchart
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Sciences et génie des matériaux
Date : Soutenance en 1998
Etablissement(s) : Université Joseph Fourier (Grenoble ; 1971-2015)

Résumé

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Le phenomene d'absorption de l'hydrogene lors de la corrosion aqueuse par les gaines en alliages de zirconium peut devenir l'un des facteurs limitant la duree de sejour des crayons combustibles dans les reacteurs a eau pressurisee. L'objectif de ce travail vise a mieux comprendre le role joue par la composition chimique et la microstructure de l'alliage, en particulier le role des precipites intermetalliques zr(fe,cr)#2 et zr#2(fe,ni) (presents dans les zircaloys2 et 4), dans le transport de l'hydrogene a travers la couche d'oxyde superficielle formee par corrosion aqueuse. Trois methodes ex situ de caracterisation des isotopes de l'hydrogene et des precipites intermetalliques ont ete developpees ou adaptees : il s'agit de l'imagerie ionique (sims), de l'autoradiographie du tritium et de la microanalyse nucleaire. La diffraction de neutrons in situ a egalement ete utilisee pour caracteriser les evolutions structurales des phases minoritaires (precipites intermetalliques, zircone quadratique et monoclinique, hydrures de zirconium) durant des premiers stades de l'oxydation. Les resultats obtenus ont permis de montrer qu'une couche d'oxyde formee sur les zircaloys peut toujours etre scindee en une sous-couche externe poreuse et une sous-couche interne dense, jouant a elle seule un role barriere vis a vis de l'absorption de l'hydrogene. La complementarite de ces resultats et leur confrontation avec les resultats de la litterature ont egalement permis de confirmer l'implication des precipites dans le processus d'absorption de l'hydrogene : ils constitueraient des sites de reduction des protons de l'eau ainsi que des chemins privilegies de l'hydrogene dans l'oxyde dense protecteur. Des elements tels que le fer et le nickel presents dans ces precipites pourraient egalement favoriser l'absorption d'hydrogene en inhibant sa reaction de recombinaison. Le cas de l'alliage zr-1nb qui ne contient pas de precipites intermetalliques, est egalement apprehende.