Thèse soutenue

Génération d'impulsions femtoseconde intenses et accordables dans l'infrarouge moyen : dynamique de la liaison hydrogène dans l'eau liquide
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Auteur / Autrice : Guilhem Gallot
Direction : Geoffrey Gale
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Physique. Optique non linéaire
Date : Soutenance en 1998
Etablissement(s) : Palaiseau, Ecole polytechnique
Jury : Président / Présidente : Christos Flytzanis
Examinateurs / Examinatrices : Huib J. Bakker
Rapporteurs / Rapporteuses : Savo Bratos, André Ducasse

Mots clés

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Résumé

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Le travail présenté dans ce mémoire porte sur la réalisation d'une source d'impulsions femtoseconde intenses et accordables dans l'infrarouge moyen, et leur utilisation pour l'étude de la dynamique de la liaison hydrogène dans l'eau liquide par spectroscopie optique transitoire. On dispose d'une voie pompe intense et d'une voie sonde synchronisée et indépendamment accordable avec la précédente. Ces deux voies reposent sur l'amplification paramétrique dans l'infrarouge proche puis dans l'infrarouge moyen d'un quasicontinuum obtenu par automodulation de phase. Elles délivrent des impulsions accordables entre 2300 et 4000 cm1. La durée et la largeur spectrale moyennes sont respectivement de 200 fs et 50 cm1. L'énergie par impulsion est supérieure à 10j dans la zone centrale d'accordabilité et les impulsions produites ont une grande cohérence. Cette source paramétrique a ensuite permis de réaliser des expériences de spectroscopie optique transitoire et d'étudier la dynamique de la liaison hydrogène dans l'eau liquide. Nous avons ainsi mis en évidence une solvatochromie et une diffusion spectrale dans la bande inhomogène des liaisons oh centrée a 3420 cm1. Le temps de diffusion spectrale moyen est de 950 plus ou 150 fs. La variation du temps de relaxation a été étudiée. Celui-ci varie de 450 a 900 fs dans la gamme considérée. Signalons enfin que ces expériences ont permis la visualisation en temps réel d'un déplacement relatif moléculaire à l'échelle femtoseconde en phase liquide.