Comportement du mercure (II) en milieu aqueux en présence d'oxydes (silice et goethite) et de sulfures (pyrite)
Auteur / Autrice : | Pascale Gissinger-Bonnissel |
Direction : | Philippe Behra, Jean-Jacques Ehrhardt |
Type : | Thèse de doctorat |
Discipline(s) : | Chimie - Physique |
Date : | Soutenance en 1997 |
Etablissement(s) : | Nancy 1 |
Partenaire(s) de recherche : | Autre partenaire : Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques |
Mots clés
Résumé
Ce travail a permis de mieux comprendre les interactions de Hg (II) en milieu aqueux en présence de différentes phases solides, une pyrite, une goethite et une silice. A nombre de sites de surface équivalents la capacité de sorption de Hg(II) est la suivante : pyrite >> goethite > silice. L'étude des interactions sur les deux oxydes a été basée sur des simulations en réacteurs fermés de la sorption de Hg(II) en fonction du pH. Le modèle de complexation de surface a été utilisé en prenant en compte des complexes de surface ternaire et monodentate. En présence de chlorures, la formation de complexes de surface tenaires avec ces derniers a été montrée. La caractérisation de la surface de la pyrite en fonction du pH a été faite en confrontant l'analyse chimique des espèces libérées en solution et l'étude des composés de surface par spectroscopie de photoélectrons X. En milieu acide la pyrite présente une surface lacunaire en fer. Lorsque le pH augmente, des îlots d'oxyhydroxyde de fer de stoechiométrie FeOOH croissent à la surface de la pyrite et la recouvrent de plus en plus. La présence de plusieurs phases à la surface de FeS2 implique la coexistence de plusieurs modes de liaisons du mercure (II). Ces derniers dépendent également du pH et de la quantité de mercure sorbée. Lorsque la quantité de mercure fixée est faible, la présence de lacunes de fer peut entraîner la création d'un composé de surface du type Fe1-xS2Hgx. La formation de complexes de surface avec les groupements SH et les groupements OH de surface a également été mise en évidence. Lorsque des quantités plus importantes de mercure sont sorbées, un mécanisme de complexation-précipitation de surface ou de coprécipitation entre Hg(Il) et Fe(IIl) intervient.