Dynamique femtoseconde des etats vibroniques de polydiacetylenes sous forme de films minces epitaxies

par THUY-ANH PHAM

Thèse de doctorat en Sciences appliquées

Sous la direction de Jean-Yves Bigot.


  • Résumé

    En employant des techniques de spectroscopies resolues en temps a l'echelle femtoseconde (echo de photons et pompe-sonde), nous avons montre dans ce travail l'influence du mouvement moleculaire sur les reponses optiques non-lineaires et ultra-rapides des chaines quasi-unidimensionnelles de polydiacetylenes. Cette etude est effectuee sur des films mono-orientes par epitaxie de chaines de poly(dicarbazolylhexadiyne) (pdch). Une modelisation des differentes reponses non-lineaires resultant des processus de relaxation de phase et de population est developpee en utilisant le formalisme de la matrice densite. L'etude du signal d'echo de photons, obtenu a l'aide des impulsions de 9 fs de duree, a permis d'estimer un temps de coherence electronique intrinseque des chaines de pdch de 52 fs. Le dephasage electronique de ces systemes est fortement influence par les mouvements vibrationnels des chaines. Des battements quantiques de 23 fs de periode, caracterisant le mouvement d'etirement des liaisons c=c, sont observes au cours de la relaxation de phase. Dans une configuration pompe-sonde, en utilisant les memes impulsions coherentes (9 fs), nous avons etudie les dynamiques des paquets d'ondes vibrationnelles sur les surfaces de potentiel des etats electroniques excites s#1 et s#n, n>1. Des oscillations de 23 fs de periode modulent fortement l'absorption differentielle des chaines. Ces oscillations traduisent le mouvement vibrationnel coherent de ces polymeres conjugues. Une perte rapide de la coherence vibrationnelle de 85 fs est estimee. Ce resultat indique le caractere anharmonique des surfaces de potentiel des etats electroniques excites. Par les experiences de hole-burning, nous avons pu suivre l'evolution temporelle et spectrale des couplages coherents des excitations electroniques photo-creees dans la chaine avec ses differents modes actifs. L'analyse des effets raman stimule a permis de mesurer les frequences d'oscillations de ces modes dans les etats electroniques fondamental et excite. Nous avons montre egalement que ces reponses coherentes dependent de l'importance des differents couplages. Les reponses optiques non-lineaires et ultra-rapides de ces polymeres quasi-unidimensionnels sont aussi fortement influencees par les changements structuraux de leur chaine. Un changement structural transitoire (acetylene butatriene) de la chaine de pdch s'est revele quasi-instantanement apres les excitations femtosecondes


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