Thèse soutenue

Étude de l'élimination sur catalyseurs trois-voies à base de palladium des différentes catégories d'hydrocarbures imbrulés présentes dans les gaz d'échappement automobiles

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Auteur / Autrice : Isabelle Amon-Mézière
Direction : André Pentenero
Type : Thèse de doctorat
Discipline(s) : Chimie physique
Date : Soutenance en 1996
Etablissement(s) : Nancy 1
Partenaire(s) de recherche : Autre partenaire : Université Henri Poincaré Nancy 1. Faculté des sciences et techniques

Résumé

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Ce travail a concerné l'étude du comportement d'un catalyseur d'épuration des gaz d'échappement automobiles du type trois voies à base de palladium. Il a plus particulièrement porté sur l'étude de l'oxydation de différents hydrocarbures et composés oxygènes, soit individuellement soit en mélange. Les domaines de température des réactions mises en œuvre, l'influence de la nature de l'hydrocarbure sur son élimination, l'effet du vieillissement thermique du catalyseur et l'effet du dioxyde de soufre sur l'oxydation des hydrocarbures ont été précisés. Nous montrons les différentes réactions mises en œuvre lors de l'élimination des différents polluants (CO, NO et un HC), et l'influence de la concentration des différents constituants du mélange synthétique sur la réactivité du propane et du propylène. Les points suivants sont notés ; à la stœchiométrie, les variations de concentrations des différents constituants du mélange ne modifient guère la réactivité de l'hydrocarbure, l'étape déterminante de la réaction d'oxydation du propane et du propylène est l'adsorption de la molécule et en milieu oxydant, l'oxygène a un effet inhibiteur sur la réaction d'élimination du propane. Nous avons évalué les spécificités du catalyseur au palladium vis à vis de la conversion des divers hydrocarbures et composés oxygènes pris individuellement. Ils se regroupent en deux catégories ; les alcanes a courte chaîne, et les alcanes a longue chaîne et les autres catégories d'hydrocarbures. Nous avons montré les effets inhibiteurs de chacun des HC sur les autres polluants. Et l'étude de mélange d'hydrocarbures nous a permis de montrer leur inhibition mutuelle dans certain cas. L’étude du comportement du catalyseur au palladium vieilli thermiquement montre une importante diminution de l'activité de notre catalyseur, du a une diminution du nombre de sites actifs accessibles. L’ajout de quelques ppm de dioxyde de soufre dans le mélange gazeux se manifeste par un effet inhibiteur de celui-ci sur les réactions d'élimination dans la majorité des cas étudiés